燃焼現象の量子分子動力学的手法の研究

燃烧现象的量子分子动力学方法研究

• 批准号: 08650273
• 负责人: 佐野 妙子
• 金额: $ 1.54万
• 依托单位: Tokai University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 1996
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1996 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-08650273/
• 关键词: 燃焼現象; 量子分子動力学的研究; 化学反応; CH+N_2系

本反応化学の分野においては、化学反応を分子の電子上体の変化として量子論を用いてab initio的に直接数値計算できるようになってきているが、流れや拡散を伴う実際の燃焼現象に適用できるまでには至っていない。燃焼現象の解析のためには化学反応、熱・物質移動等個々の現象の十分な把握とこれらの課程が同じ精度で定量化されている必要がある。このためには、熱・物質移動過程を分子動力学的に、化学反応過程を量子力学的に取り扱う手法が最適である。研究では、化学反応過程を量子力学的に調べるアルゴリズムの確立を目的として、NOの生成に重要な反応CH+N_2=HCN+Nを対象とした。ab initioに計算できるプログラムシステムとしてはGaussian92を用いた。Gaussian92には、種々のレベルの基底電子状態の近似、基底関数が含まれており、高精度の結果を求める基底電子状態の近似・基底関数を用いると計算時間が長くなる。したがって、精度・計算時間をも考慮して、対象とする系に相応しい選択をする必要がある。本年度は基底電子状態の近似・基底関数の精度を調べるために、基底電子状態の近似としては、Hartree-Fock近似とMoller-Plesset近似を、基底関数としてはGauss型関数3-21G,6-31Gについて計算し、反応によって発生する熱量を比較した。Hatree-Fock近似では、基底関数を3-21G、6-21Gと精度を上げていくにつれて、23.06kJ/mol、19.43kJ/molと発生する熱量は低下し、Moller-Plesset近似でも基底関数を3-21G、6-31Gと上げていくにつれて、発生する熱量は14.60kJ/mol、10.83kJ/molと低下するが、未だ、収斂値は得られておらず、より高精度の基底電子状態の近似・基底関数を用いる必要のあることが明らかになった。

This reaction chemistry is a field of study, chemical reaction is a molecule's electron upper body, quantum theory is used, and it is used Initio's direct numerical value calculation and flow The れや拡sanを合う実记のburn焼phenomenon is applicable to できるまでには to っていない. It is necessary to understand and analyze individual phenomena such as chemical reactions, heat and material movement, etc., and to accurately and accurately quantify them. The optimal method is based on molecular dynamics for thermal and material movement processes, and quantum mechanics for chemical reaction processes. The purpose of studying the chemical reaction process and quantum mechanics is to establish the purpose of the chemical reaction and the generation of NO. ab initio is calculated using Gaussian92. Gaussian92には、kind of approximation of the basis electronic state、basic off number がまれており、High-precision results are obtained by using めると to calculate the approximation of めるbasic electronic state and the basis off number. It takes a long time to calculate. It is necessary to consider the accuracy and calculation time of the system, the system of the image and the system, and the selection of the system. This year's approximation of the basis electron state, accuracy of the basis off number, approximation of the basis electron state, and Hartree-Fock approximation Moller -Plesset approximation, base close number, Gauss type close number 3-21G, 6-31G, calculation, reaction, heat generation, comparison. Hatree-Fock approximation, base off number, 3-21G, 6-21G, accuracy, upper level, 23.06kJ/ mol, 19.43kJ/mol, low caloric value, Moller-Plesset approximation, base close number, 3-21G ,6-31Gと上げていくにつれて,発生するcaloriesは14.60kJ/mol, 10.83kJ/molとlowerするが, Unknown, convergent values are obtained, and high-precision approximation of the basis electron state and the basis value are necessary.