担体付金属および金属酸化物粉体触媒によるCO_2の水素化とNOxの分解反応

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CO_2の水素化反応には,触媒の一つとして活性炭を担体とするNiを使用した.籾殻を原料とした活性炭(Si含有量16.7%)にNiを沈着,および浸漬させた触媒,および市販のNi-活性炭触媒(椰子殻活性炭を使用)を用い触媒の製造方法,poreの構造,触媒中のNi濃度,担体の種類などによるメタネーション反応の活性およびガス吸着に及ぼす影響について検討した.H_2とCO_2の混合ガスの全圧が10Torr程度となるようにし,220〜370℃の温度範囲でメタンの生成速度を測定した結果活性化エネルギーとして浸漬法によるNi-籾殻炭では19.2Kcal/mol(Ni 4.54%),および25.8Kcal/mol(Ni 9.76%)をえた.沈着法により調整した触媒(Ni 4.81%)では温度領域により26.9Kcal/molおよび11.6Kcal/molをえた.高温域で活性化エネルギーが減少するのは解離吸着しspilloverするH原子の濃度が格段に増加するためと考えた.市販の椰子殻活性炭担体のNi触媒ではメタンの生成は全く認められなかった.気相反応およびガス吸着によって触媒中のNi粒子の物理的性質はどのような変化をうけるかを知る方法として触媒の磁化の変化を測定した.Hall Effect Generator回路を用い触媒表面のガス分子が接触することによるNiの磁化の変化をin situに検出した.∈をNi原子上に吸着するH原子当たり変化するスピンの数とし,それぞれの触媒表面にH_2が吸着したときの∈値を求めた.使用した触媒はNi粉体,およびシリカ,シリカアルミナ,珪藻土,アルミナ,カオリン,ゼオライト(Engelhald社製)を担体とするNi粉体である.NOを常温でNi触媒と接触させ,Niの磁化の変化を測定した結果上記の触媒は常温においてNO分解能をもち,酸素の生成を認めた.シリカ,シリカアルミナ担体Ni触媒を還元,脱ガス後250℃に保ち,NOに少量のCOを付加して1hr,触媒層と接触させたところ,シリカ担体Ni触媒では始め加えたNOの21%が分解し,シリカアルミナ担体触媒では加えたNOはほぼ完全に分解した今後.シリカアルミナ担体Ni触媒を始めとして珪藻土,アルミナ担体Niについてさらに詳細な検討を加える必要がある.(投稿中の論文2篇のコピーを添付した)