フラーレン固体の電子状態の圧力下ESRによる研究

50K以下で反強磁性になるRbC_<60>と、有機物質としては最も高い強磁性転移温度16Kを持つTDAE-C_<60>について高圧下のESR測定を行い、その電子状態を明らかにすることを目指した。RbC_<60>は400Kから徐冷すると、隣合うC_<60>同士が2本の手で繋がった1次元高分子に変わる.現在までの実験報告は、50K以上では1次元金属相で、50Kで1次元系フェルミ面のネスティングに起因するギャップが開きスピン密度波の絶縁層に変わるとしている.ところが、バンド計算結果は鎖間の移動積分が無視できない3次元的電子状態を予測した.本研究の圧力下ESRの結果と共に、報告されている準単結晶の圧力下電気抵抗を総合的に解析し、温度-圧力挿図を作成した.それによると、この系は1次元金属のフェルミ面にギャップが開くのではなく、常圧ではちょうどMott-Hubbard転移境界に位置し、圧力下高温側では金属相、磁気転移温度以下ではC_<60>の三角格子に由来する磁気的フラストレイションのために反強磁性金属相になることを見いだした.結果はPRBrapidに発表済み.TDAE-C_<60>の16K以下の強磁性は有機系に特徴的なp電子による軟強磁性体であることが分ってきたが、強磁性発現機構は明らかではない。圧力により分子間交換相互作用を制御し、発現機構を探った。約9kbarで強磁性相はほぼ消滅し、転移温度の圧力依存性がT_c(1-aP^2)に従っていることを見いだした。これは、電総研の川本徹氏による、ヤーンテラー歪みを起こした1価のC_<60>イオンの反強-軌道秩序モデルで定性的のみならず、定量的にも説明が可能なことが示された。また、10kbar以上かけるとRbC_<60>と同じ構造の、常圧でも安定な1次元高分子相に転移することを見いだした.磁化率はキュリー的で局在スピンがTDAE-C_<60>あたり2個分の絶縁層と考えられ、孤立した[2+2]高分子鎖は1次元金属ではないことが結論される.結果はPRBrapidに発表済み.

50K以下で反強磁性になるRbC_<60>と、有機物質としては最も高い強磁性転移温度16Kを持つTDAE-C_<60>について高圧下のESR測定を行い、その電子状態を明らかにすることを目指した。RbC_<60>は400Kから徐冷すると、隣合うC_<60>同士が2本の手で繋がった1次元高分子に変わる.現在までの実験報告は、50K以上では1次元金属相で、50Kで1次元系フェルミ面のネスティングに起因するギャップが開きスピン密度波の絶縁層に変わるとしている.ところが、バンド計算結果は鎖間の移動積分が無視できない3次元的電子状態を予測した.本研究の圧力下ESRの結果と共に、報告されている準単結晶の圧力下電気抵抗を総合的に解析し、温度-圧力挿図を作成した.それによると、この系は1次元金属のフェルミ面にギャップが開くのではなく、常圧ではちょうどMott-Hubbard転移境界に位置し、圧力下高温側では金属相、磁気転移温度以下ではC_<60>の三角格子に由来する磁気的フラストレイションのために反強磁性金属相になることを見いだした.結果はPRBrapidに発表済み.TDAE-C_<60>の16K以下の強磁性は有機系に特徴的なp電子による軟強磁性体であることが分ってきたが、強磁性発現機構は明らかではない。圧力により分子間交換相互作用を制御し、発現機構を探った。約9kbarで強磁性相はほぼ消滅し、転移温度の圧力依存性がT_c(1-aP^2)に従っていることを見いだした。これは、電総研の川本徹氏による、ヤーンテラー歪みを起こした1価のC_<60>イオンの反強-軌道秩序モデルで定性的のみならず、定量的にも説明が可能なことが示された。また、10kbar以上かけるとRbC_<60>と同じ構造の、常圧でも安定な1次元高分子相に転移することを見いだした.磁化率はキュリー的で局在スピンがTDAE-C_<60>あたり2個分の絶縁層と考えられ、孤立した[2+2]高分子鎖は1次元金属ではないことが結論される.結果はPRBrapidに発表済み.