低温水熱反応により新規機能性ミクロポーラス材料の合成

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本研究では特定な元素を用い、これまでの骨組元素と構成単位とは異なる構成単位からなる新しい骨組構造にしたがって新しい性質が期待できる新規ミクロポーラス構造を持つ化合物の合成を目的として、ミクロポーラス構造のセリウム系材料および関連化合物の水熱合成を行った。その結果は、いくつか新しい化合物が合成でき、その結晶構造解析を行った。Ce(S0_4)_2-H_3PO_4-H_2N(CH_2)_2NH_2-NH_4F-H_2O系において水熱合成により、二種類の新しいミクロポーラス材料、(NH_4)[Ce^<IV>F_2(PO_4)]とH_<25.5>(NH_4)_<10.5>Ce_9O_<27>F_<18>が合成できた。セリウムを中心とした新しいタイプの基本構造単位として結晶構造の中に導入し、新しいフレームワークが構成できた。さらに有機テンプレート剤を含む層状リン酸硫酸セリウム[enH_2]_<0.5>[Ce^<III>(PO_4)(HSO_4)(H_2O)]は、F^-イオン鉱化剤を用いないで、酸性、出発物質のモル比、反応温度および反応時間などの反応条件をコントロールすることにより有機物がセリウム化合物の構造中に初めて取り込まれた。この化合物の構造には、新しいタイプの基本構造単位として九配位の配位多面体CeO_9が見られ、それについての論文も掲載された。有機ジアミンをテンプレート剤とした水熱合成により、新しいハイブリッドリン酸シュ酸マンガンの合成を試み、三つの新しい化合物が得た。これらの化合物は、いずれも三次元チャネルシステムを持つミクロポーラス構造であり、特異な磁気性質を持つことがわかった。これらについての論文は今投稿中です。以上のように、本研究では水熱合成法によりいくつか新しい化合物を合成し、それらの結晶構造解析を行った。それについての論文は、六部掲載され、三部投稿中であり、まだ国際と国内会議にいくつか口頭発表をした。それらの化合物の構造はいずれも興味深いものであり、更にイオン交換、インターカレーション、触媒、イオン導電性およびソフト化学の前駆体としての利用などを詳しく研究することは十分価値あるものであると考えられる。今後の研究において、セリウム化合物と遷移金属リン酸塩についての研究が継続的になされ、合成条件、特に有機アミン、鉱化剤および溶媒の影響がさらに明確化され、実用的な材料が生み出されることが期待できる。