層状遷移金属酸化物におけるスピン・電荷・軌道秩序

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本研究で対象とした層状ニッケル酸化物は母物質において反強磁性絶縁体であり、ホールドーピングにより反強磁性的スピンドメインとホール(ドメインウォール)がホール濃度xの逆数の周期で縞状に並ぶ(変調波数〜x)スピン・電荷ストライプ秩序を示すことでよく知られている。また、この系におけるストライプ秩序はx=1/3において非常に安定であり、様々な物性において特異的振る舞いが観測されている。本年度は、高波数分解能を持つ放射光X線回折実験を用いてx=1/3近傍のストライプ秩序形成過程を詳細に調べると同時に、抵抗や比熱、磁化などの基礎物性を測定し、その関連を調べた。1)1/3近傍でホール濃度をずらした系では、ストライプ周期が温度に対して変化する整合・不整合クロスオーバーが観測される。ストライプの変調波数は低温では従来理論的に示唆される通りほぼXに等しいが、温度上昇に伴い1/3に近づく。このような温度変化によるクロスオーバーは、ハーフ・フィルド(half-filled)なストライプである基底状態に、有限エネルギーでドープされる電子、ホールを考慮したモデルにより定性的に説明できる。また、そのクロスオーバー的振る舞いはx<1/3側で顕著に観測されるものの、x>1/3側では非常に小さい。これは電子のみが励起されやすいことを示唆している。2)以上、整合・非整合クロスオーバーの際には、余剰キャリア(電子)が励起されることになる。上のモデルではその余剰キャリアによって生じる電荷自由度エントロピー項を計算することにより、変調波数の温度変化を算出した。実際にこの系で比熱測定を行った結果、モデルで見積もられる計算値と半定量的に一致する異常エントロピー成分が転移温度以下で観測された。また、転移温度近傍の比熱、抵抗、磁化率に見られるピークは、x<1/3では転移温度直下の余剰キャリアの存在によりなまっており、臨界現象のx=1/3に関する非対称性として観測される。