非ヘム鉄酵素モデル化を目指した新規遷移金属パーオキソ錯体の合成と反応性

用于模拟非血红素铁酶的新型过渡金属过氧配合物的合成和反应性

基本信息

项目摘要

グルタミンは、近年の免疫賦活作用・創傷治癒効果等を促進する生理機能の発見から、医療・臨床分野への応用が期待されている。それに伴い、バイオテクノロジーの分野では、生体試料中における迅速なグルタミンの検出・濃度測定を可能にするハイスループットアッセイ法の確立が急務となっている。本研究では、グルタミンを特異的に認識するグルタミン結合性タンパク質、基板接着能を発現する疎水性ポリペプチド、及び蛍光化学物質により構成される新規人工タンパク質を設計し、グルタミン濃度に依存した蛍光変化を指標とする新規バイオセンサーの構築とその評価を行った。その結果、合成されたタンパク質は、疎水性相互作用を介して基板表面に自己集積することが可能であり、基板固定化状態においてさえ特異的にグルタミンを認識する能力を保持していたことから、グルタミン濃度依存的な蛍光変化を示すバイオセンシングデバイスとして有効に機能することを明らかにした。この成果については、米国化学会誌J.Am.Chem.Soc.に投稿し、現在すでに掲載されている。さらに、新規三脚型配位子を用いた二核銅ペルオキソ錯体の合成とその立体的・電子的性質の制御、及び新規単核銅ハイドロペルオキソ錯体の設計とその錯体が触媒する特異的基質酸化反応の実現にも成功した。これらの成果については、欧州/英国化学会誌Eur, H, Inorg.Chem.やChem.Commun.等において発表し、現在掲載されている。
In recent years, the development of physiological functions, medical and clinical applications, such as immunoactivation and wound healing effects, has been expected. The determination of concentrations in biological samples is an urgent task for the establishment of rapid detection and determination of concentrations. This study aims to provide a unique understanding of the nature of the binding agent, the development of substrate adhesion properties, the development of aqueous solutions, and the development of new methods for the design, concentration dependence, and construction of photochemical substances. As a result, the synthesis of organic matter and aqueous interaction mediated self-accumulation on the substrate surface is possible, and the ability to recognize the substrate immobilization state is maintained. This work was published in Journal of American Chemical Society J. Am. Chem. Soc. In addition, the synthesis of binuclear copper complexes using new tripod-type ligands, the control of their three-dimensional and electronic properties, and the design of new binuclear copper complexes and the realization of specific matrix acidification reactions using new tripod-type ligands were successfully carried out. The results of this research are published in Eur, H, Inorg.Chem. Commun., etc.

项目成果

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Akira Wada: "Design and Construction of Glutamine Binding Proteins with a Self-adhering Capability to Unmodified Hydrophobic Surfaces as Reagentless Fluorescence Sensing Devices"J.Am.Chem.Soc.. 125. 16228 (2003)
Akira Wada:“作为无试剂荧光传感装置,对未修饰的疏水表面具有自粘附能力的谷氨酰胺结合蛋白的设计和构建”J.Am.Chem.Soc.. 125. 16228 (2003)
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Akira Wada: "Oxidation Activiy of Hydroperoxo-Copper(II) Complex as a DβH"J.Inorg.Biochem.. 96. 134 (2003)
Akira Wada:“作为 DβH 的氢过氧铜 (II) 复合物的氧化活化”J.Inorg.Biochem.. 96. 134 (2003)
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Akira Wada: "Thermal Stability and Absorption Spectroscopic Behavior of (μ-Peroxo) dicopper Complexes Regulated with Intramolecular Hydrogen Bonding Interactions"Eur.J.Inorg.Chem. 24. 4378 (2003)
Akira Wada:“分子内氢键相互作用调节的 (μ-Peroxo) 二铜配合物的热稳定性和吸收光谱行为”Eur.J.Inorg.Chem 24. 4378 (2003)
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Akira Wada: "Construction of a Square-planar Hydroperoxo-copper(II) Complex Inducing a Higher Catalytic Reactivity"Chem.Commun.. 21. 2700 (2003)
Akira Wada:“构建具有更高催化反应性的方形平面氢过氧化铜 (II) 络合物”Chem.Commun.. 21. 2700 (2003)
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