高圧力場を利用した高密度化ガラスの合成とその物性・構造および機能探索

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ガラスの永久高密度化現象は,高温高圧処理することにより変化したガラスの構造および物理化学的諸物性が,印加圧力解放後においても半永久的に保持されるという現象であり,新規機能性材料の探索など応用的観点から興味深い現象である.一方で,高密度化のメカニズムについてはまだ不明な点が多く,そのメカニズム解明を目的とした基礎科学的観点からの研究は重要であると考えられる.本年度は,アモルファス半導体としての性質を持つ,硫化ゲルマニウムガラス(GeS_2)ガラスを対象として研究を行った.行った実験およびその結果の概略を以下に記す.1.高密度化GeS_2ガラスの可視吸収スペクトル測定高密度化に伴いガラスの色は大きく変化した.可視域における吸収スペクトル測定を行った結果,吸収端波長の大きなレッドシフトが観測された.このことは,バンドギャップエネルギーが大きく低下することを意味し,半導体的性質が処理条件により大きく変化することが分かった.2.高密度化GeS_2ガラスの構造解析高密度化の原因である構造変化について調べるために,X線回折測定を行い動径分布関数の導出を行った.測定は,放射光施設にて得られる高エネルギー,高強度なX線を用いて行った.そのため得られる動径分布関数の空間的解像度は高く,構造変化について明確な知見が得られた.高密度化の主な要因はGeS_4四面体が形成する環構造がより小さな員環数をもつ環構造へと組み替えが起こることによると考えた.3.高圧下におけるGeS_2ガラスの構造解析高密度化する過程,すなわち加圧加熱,減圧が行われる過程において構造が変化していく様子をX線吸収微細構造測定のその場観察によって調べた.これにより,高密度化に伴うGeS_4四面体の変化の様子が明らかとなり,高密度化のメカニズム解明を行うにあたり有意な知見が得られた.