ポリヒドロキシアルカン酸分解酵素の作用によるポリエステルの表面構造変化

聚羟基链烷酸降解酶作用下聚酯表面结构的变化

• 批准号: 13750826
• 负责人: 吉江 尚子
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Tokyo Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2002
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-13750826/
• 关键词: 生分解性プラスチック; 微生物産生ポリエステル; PHA分解酵素; ATR; IR; プラスチック酵素分解メカニズム; ポリヒドロキシアルカン酸分解酵素; 生分解性ポリマー; ATR-FTIR; 表面解析; 表面結晶化度

本研究ではポリヒドロキシアルカン酸(PHA)分解酵素による分解でPHA表面に引き起こされる構造変化を減衰全反射(ATR)モードの赤外(IR)分光法により分析した。ATR/IRスペクトルのC=0伸縮振動バンドの解析により、酵素分解によりPHAの表面結晶化度は低下することが明らかとなった。PHA分解酵素によるPHA分解の速度は、結晶部分より非晶部分で大きいため分解により表面結晶化度は上昇すると予想されていたが、これとは逆の結果が得られたことになる。IR分光法の特性上、分子コンホメーションの僅かな違いもIRバンド上では結晶と非晶の違いとして現れる可能性がある。つまり、バンド変化から求められる結晶化度変化は、必ずしも結晶構造の完全な消失を表すとは限らない。例えば、結晶表面付近のやや運動性に富む鎖は非晶部や中間相を同位置にバンドを持つ可能性がある。そこで、バンド変化から明らかとなった結晶化度の減少は、酵素分解によりラメラが分割され結晶表面積が相対的に増加したこと、あるいは、酵素の作用により結晶表面の分子鎖の運動性が増加し構造的に乱れた状態になったことを表すものであると考えられる。後者の仮説が正しいなら、これまでPHA分解酵素に依るPHA分解は酵素のPHA試料表面への吸着と表面分子の分解の2段階反応と考えられてきたが、この間に表面付近の結晶構造を乱雑化という段階が存在することを示唆し、大変興味深い。

In this study, the structure of PHA decomposition enzyme was analyzed by attenuated total reflection (ATR) spectroscopy. ATR/IR spectrum C=0 stretching vibration analysis, enzyme decomposition, PHA surface crystallization is low, so it is clear that The decomposition rate of PHA is higher than that of amorphous part. IR spectroscopy is characterized by the possibility that molecular crystals and amorphous crystals may be present in IR spectra. The crystallization degree changes, and the crystalline structure disappears completely. For example, the crystalline surface is close to the mobility, the rich lock is amorphous, and the intermediate phase is in the same position. The decrease of crystallization degree, enzyme decomposition, separation, and crystal surface area increase correspondingly, the increase of mobility of molecular locks on crystal surface due to enzyme action, and the increase of structural disorder. The latter is a two-stage reaction to PHA decomposition enzyme adsorption and surface molecular decomposition.