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錯体ポリマーにおけるプロトン伝導体の創製とそのメカニズムに関する研究

复杂聚合物中质子导体的生成及其机理研究

基本信息

批准号：
03J00334
负责人：
長尾祐樹
金额：
$ 2.11万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2005
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度は、本研究の最終年度であるため、残りの課題となっていた高プロトン伝導錯体における、伝導メカニズムの解明に重点を置いた。π共役酸塩基性を示すジチオオキサミド系架橋配位子は、窒素位の水素原子を置換することで誘導体を得ることができた。これらの配位子と銅(II)イオンを用いた銅配位高分子は、水分子の吸着等温線から相対温度(RH)の増加と共に含有水分子数が連続的に増加し、最大で銅イオン1個あたり2〜4個の水分子を含有した。配位高分子における水分子含有量は重量パーセント換算でNafion^<【○!R】>におけるそれと比較するとかなり少なく、燃料電池の固体電解質として使用する際に、加湿によるぬれによってプロトン伝導性が低下することを防げる可能性が示唆された。水分子を含有した状態では、拡散反射IRスペクトルから配位高分子内の水分子が水素結合ネットワークを形成することがわかった。置換基のOH基はGrotthuss機構によりプロトン伝導に寄与していることが^2H NMRスペクトルから推測された。さらに拡散反射IRスペクトルの情報から、置換基が疎水性の場合、含有水分子は凝集することで水分子クラスター内の水素結合が強くなり、反対に置換基が親水性の場合、水分子クラスター内の水素結合が弱くなることがわかった。また、OH基は水分子クラスター間のプロトン伝道に必要なポテンシャルを下げることが示唆された。以上のことから、配位高分子の置換基は水素結合ネットワークの強弱やプロトン伝導性に対して重要な働きをすることを明らかとした。また、国内外の会議で研究成果の発表を行った。国際会議1件(2005環太平洋国際化学会議)、国内学会4件。

This year, the final year of this study, the focus of this study is on the topic of high quality and high quality. The basic structure of the π-co-active ligand is shown in the following table. The adsorption isotherms of copper (II) and water molecules in copper (II) coordination polymers increase with the increase of phase temperature (RH), and the number of water molecules in copper (II) coordination polymers increases with the increase of maximum copper (II) and water molecules in copper coordination polymers. Coordination polymer water molecular content weight conversion Nafion^<[○! The comparison shows the possibility that the conductivity of the solid electrolyte of the fuel cell will decrease during use and humidification. Water molecules in the state of inclusion, scattering, IR, etc. Substitution of OH groups into Grotthuss structures is a major factor in the evolution of the molecule. In addition, when the information of IR scattering is not available, when the substitution group is not available, when the water molecule is aggregated, the water element binding in the water molecule is strong, and when the substitution group is hydrophilic, the water element binding in the water molecule is weak. For example, the OH group is a water molecule, and the water molecule is a water molecule. The substitution group of the coordination polymer is important for the binding of water to the molecule. The results of research at conferences at home and abroad are presented. 1 international conference (Pacific Rim International Chemical Conference 2005), 4 domestic societies.