導電性メソポーラスカーボン中に高活性触媒を担持したナノ複合電極の開発と評価

导电介孔碳负载高活性催化剂纳米复合电极的开发与评价

基本信息

批准号：
03J01606
负责人：
古川博康
金额：
$ 1.41万
依托单位：
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2004
项目状态：
已结题

项目摘要

ガス吸蔵、分離・分析、さらには不均一場における高触媒活性など、多孔性材料に要求される機能は多岐に渡る。必要とされる機能に適した有機基をあらかじめ合成し、その後、それらの有機化合物を「適当な節」を使うことによって繋ぐことができれば、有機基の持つ利点を最大限に生かした多孔性材料の設計が可能になる。本研究では、比較的高い配位数を持ち、かつ扱いやすい遷移金属として銅、亜鉛、コバルトなどを節に見立て、末端にカルボキシル基を有する有機化合物と組み合わせた、秩序性の高い金属-有機骨格(MOF)を構築した。なお、これらの評価には単結晶X線構造解析を主に用いた。MOF類の合成条件は、用いる金属や有機化合物により大きく変化したが、似たような構造を有する有機化合物を用いて、類似の合成を多数行った結果、経験的ながらも、効果的な結晶作製法を確立することができた。また、有機分子に様々な置換基を導入することにより、得られるMOFの構造が大きく変わることも、新たに見いだした。従来、結晶構造にほとんど変化を及ぼさないと考えられていたMe基でさえ、二次元的なMOFを三次元ネットワークへと成長する駆動力になりうることを示した点は、新たなトポロジーを有するMOFを設計する際にも有効な知見になるであろう。現時点では、得られた化合物の比表面積や触媒活性などの評価はできていないが、結晶構造解析の結果がガス分子や比較的小さな有機分子がアクセスしうる十分な空間を有していうることから、ガス吸蔵材料や分離分析用の担体としても利用できる可能性は極めて高いものと予想される。

多孔材料所需的功能是多种多样的，包括气体储存，分离和分析，甚至异质领域的催化活性高。如果可以预先合成的有机基团通过使用“适当的节点”来进行预先合成，则可以设计多孔材料以最大程度地提高有机基团的优势。在这项研究中，构建了一个高度有序的金属有机框架（MOF），其中铜，锌，钴和其他过渡金属的配位数相对较高，并且易于处理，并被用作节点，并将其与末端的有机化合物与有机化合物结合在一起。另外，单晶体X射线结构分析主要用于这些评估。 MOF合成的条件差异很大，具体取决于所使用的金属和有机化合物，但是由于使用具有相似结构的有机化合物的许多相似合成，因此建立了一种经验但有效的晶体方法。还新发现的是，获得的MOF的结构通过将各种取代基引入有机分子中而发生了巨大变化。以前认为晶体结构几乎没有变化的我的群体也可能是将二维MOF种植到三维网络中的推动力，这一事实也对设计具有新拓扑的MOF也很有用。目前，尚未评估所获得化合物的特定表面积和催化活性，但是由于晶体结构分析的结果可能有足够的空间用于获取气体分子和相对较小的有机分子，因此预计它极有可能用作天然气存储材料和分离和分析的气体储存材料。