Theoretische Untersuchungen zum Mechanismus heterogener katalysierter Reaktionen und zum Einfluß indirekter Wechselwirkungen auf die katalytische Aktivierung

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Heterogen katalysierte Reaktionen von Kohlenwasserstoffen ermöglichen die Modifizierung und Funktionalisierung chemischer Rohstoffe. Die Mechanismen dieser wichtigen Reaktionen sowie die spezifische Wirkungsweise der Katalysatoren sind bis heute oft nur lückenhaft bekannt. Für eine Auswahl typischer Oberflächenreaktionen sollen mit quantenchemischen Rechnungen Beiträge zur Aufklärung der teilweise kontrovers diskutierten Mechanismen geliefert werden. Gegenstand der geplanten Arbeiten sind die großtechnisch bedeutsame Epoxidierung von Ethen an Silber, die Hydrierung des Ethens an Platin sowie die Dissoziation von Alkylhalogeniden an Metalloberflächen, zu denen neueres experimentelles Material vorliegt. Ziel der Arbeiten ist insbesondere die Entwicklung von Modellvorstellungen, die sich etwa für die gezielte Weiterentwicklung der Katalysatoren als nützlich erweisen könnten. Die Untersuchung spezieller Reaktionsmechanismen wird kombiniert mit der systematischen Behandlung eines allgemeinen Aspekts von Oberflächenprozessen - indirekten zwischenmolekularen Wechselwirkungen. Solche durch die Festkörperoberfläche vermittelte Wechselwirkungen können die Adsorbatstruktur bestimmen und den Verlauf von Oberflächenreaktionen beeinflussen. Prinzipien, die diesbezüglich Voraussagen ermöglichen würden, sollen auf theoretischer Basis erarbeitet werden.