ゼオライト細孔内への無機人工酵素型光触媒の構築

沸石孔内无机人工酶型光催化剂的构建

• 批准号: 15760580
• 负责人: 松岡 雅也
• 金额: $ 1.86万
• 依托单位: Osaka Prefecture University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2003
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2003 至 2004
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15760580/
• 关键词: 光触媒; Fe; ゼオライト; ポストシンセシス法; N_2O分解; CH_4; Betaゼオライト; CVD法; Ag; メタン酸化; N_2O

本年度では、脱Al処理を行ったBetaゼオライトにCVD法によりFeイオンを導入し(CVD-Fe/de-Al-Beta)、各種の分子分光法を駆使してその局所構造の原子・分子レベルでの解明を行うとともに,CH_4の共存下におけるN_2Oの光触媒分解反応について検討した。CVD-Fe/de-Al-Betaは、脱Al処理前のBetaゼオライトにCVD法でFeを導入した触媒(CVD-Fe/Beta)に比較して、Fe酸化物種が四配位Fe^<3+>種としてより高分散状態で担持されていることが、XAFSおよびESR測定により明らかとなった。これら、Fe含有Beta触媒を700℃以上の高温で真空排気処理すると、CVD-Fe/de-Al-Beta触媒の場合四配位Fe^<3+>種が高分散なFe^<2+>種に還元されるが、CVD-Fe/Betaの場合、Fe_<2+>種の凝集が進行することがわかった。これらの結果は、CVD-Fe/de-Al-Betaでは、脱Al処理により生じたヒドロキシルネスト上にFe^<3+>種が高分散状態で固定化されており、高温での真空排気処理による還元後においてもFe^<2+>種の分散性が保持されることを示唆している。これら、Fe含有触媒上でのCH_4存在下におけるN_2Oの光触媒分解反応について検討した結果、Fe^<2+>種が高分散状態で存在するCVD-Fe/de-Al-Beta上でN_2OのCH_4による還元反応が進行し、N_2とCO_2等の酸化生成物の生成が確認できた。これら反応は、高分散なFe^<2+>酸化物種のUV吸収領域(λ<300nm)の光励起により進行することから、高分散Fe^<2+>種を活性種としてN_2OのCH_4による還元反応が進行することが示唆された。このように、CVD法を適用した簡便なポストシンセシス法により、高活性なFe/ゼオライト系光触媒の構築が可能となることを明らかにした。

在今年，将Fe离子引入了β沸石中，这些β沸石已通过CVD（CVD-FE/DE-AL-BETA）进行了处理，并使用各种分子旁观检查来阐明其在原子和分子水平上的局部结构，以及在CH_4的存在下N_2O的光催化分解反应。 XAFS和ESR的测量结果表明，与催化剂（CVD-FE/Beta）相比，CVD-FE/DE-AL-BETA在更高度分散的状态下得到了高度分散的状态，将FE引入beta Zeolite（CVD-FE/BETA）在CVD/BETA）被CVD Modected携带。 When these Fe-containing Beta catalysts are evacuated at a high temperature of 700° C. or higher, the 4-coordinated Fe^<3+> species are reduced to highly dispersed Fe^<2+> species in the case of CVD-Fe/de-Al-Beta catalysts, but it was found that the aggregation of Fe_<2+> species progresses in the case of CVD-Fe/Beta.这些结果表明，在CVD-FE/DE-AL-BETA中，Fe^<3+>物种被固定在由交易处理所产生的羟基巢上的高度分散状态下，并且在高温下通过真空降低，即使在高温下，Ve^<2+>物种的分散性也可以保持。由于在CH_4存在含Fe的催化剂上存在N_2O的光催化分解反应的结果是，N_2O在CVD-FE/DE-AL-BETA上的降低反应在CVD-FE/DE-AL-BETA上进行了，其中Fe^<2+>种类在高度分散的状态中存在Fe^<2+>的种类，例如在氧化的状态下，以及氧化的形成。这些反应是由于高度分散的Fe^<2+>氧化物物种的紫外吸收区域（λ<300 nm）引起的，这表明N_2O与CH_4的还原反应以高度分散的Fe^<2+>种作为活性物种进行。通过这种方式，已经揭示出使用CVD方法的简单后合成方法使构造高度活跃的Fe/Zeolite光催化剂成为可能。

项目成果

W.S.Ju, M.Matsuoka, M.Anpo: "Incorporation of Silver(I) Ions within Zeolite Cavities and Their Photocatalytic Reactivity for Decomposition of N_2O into N_2 and O_2"Intern.J.Photoenerg.. 5. 17-19 (2003)

W.S.Ju、M.Matsuoka、M.Anpo：“沸石空腔内银（I）离子的结合及其将 N_2O 分解为 N_2 和 O_2 的光催化反应性”Intern.J.Photoenerg.. 5. 17-19 (2003)

高機能な酸化チタン光触媒

高功能氧化钛光触媒

• 发表时间: 2004
• 作者: 竹内雅人;北野政明;松岡雅也;安保正一
• 通讯作者: 安保正一

Photo-assisted Synthesis of V-MCM-41 under UV Light Irradiation

紫外光照射下光辅助合成V-MCM-41

• 发表时间: 2004
• 期刊: Catal.Lett 97
• 作者: Y.Hu;N.Wada;M.Matsuoka;M.Anpo
• 通讯作者: M.Anpo

Y.Yamasaki, M.Matsuoka, M.Anpo: "Characterization of the Active Sites on Pt-loaded ZSM-5 (Pt/ZSM-5) Prepared ban Ion-exchange Method for the Oxidation of CO at Low Temperatures"Catal.Lett.. 91. 111-113 (2003)

Y.Yamasaki、M.Matsuoka、M.Anpo：“用于低温 CO 氧化的离子交换法制备的 Pt 负载 ZSM-5 (Pt/ZSM-5) 活性位点的表征”Catal.Lett

The Effect of the Si/Al Ration on the Photoluminescence Properties of Cu(I) SAPO-5 Catalysts

Si/Al比对Cu(I) SAPO-5催化剂光致发光性能的影响

• 发表时间: 2004
• 期刊: Chem.Lett 33
• 作者: H.Chen;M.Matsuoka;J.Zhang;M.Anpo
• 通讯作者: M.Anpo