合金の大気酸化によるナノ組織化と觸媒への展開

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貴金属-遷移金属と貴金属-希土類金属系の金属間化合物を大気中で酸化を施すことによって、酸化物中に数ナノの貴金属微粒子が分散することを利用して新規の触媒開発を行ってきた。前年度ではバルク試料から触媒材料を開発するという着想から、Au-ZrおよびAu-Ceについて調べてきた。両合金いずれも自発酸化速度が速く、大気中室温に置いてと数日間でバルクの試料が粉末になっており、数nmのAuナノ粒子がZr_2OあるいはCe_2Oに分散している組織になっている。両者とも水性がスシフト反応およびCO酸化反応の触媒活性において約150℃という低温から、極めて高い活性を示すことが明らかとなった。高分解能電子顕微鏡観察において、約5〜30nmのAuナノ粒子が微細に分散させる組織が確認された。しかし、反応後の試料では、Au粒子は大きく成長していることが走査電子顕微鏡観察から分かった。この問題を克服するために、よりZr濃度の高いZr_3Au化合物を前駆物質として用いた。この化合物の場合は、室温において安定であり、約200℃前後での熱処理(大気中)において、同様に微細なAu粒子の分散と触媒活性が確認された。触媒活性はZrAuと同程度のものである。しかし、ZrAuに比べて、Zr3Auの酸化に要する温度が高く酸化速度が遅くて酸化による組織制御が容易である。その上Zr_2Oの量を考えれば、Au粒子の成長を抑制することが期待できる。詳細な調査を行っているところである。平成18年度において、6月東京にて開催される触媒に関する国際会議および9月にイギリスにて開催されるAu国際会議において発表する予定である。