高分子ナノチューブの合成と燃料電池への応用

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本研究のテーマである燃料電池のナノ構造を持つ電解質・電極への応用を目指すべく、界面活性剤と数種の添加剤の存在下、レゾルシノール(R)とホルムアルデヒド(F)の共重合反応を行い、RF樹脂のナノ構造化と得られる試料の力-ボンヘの変換について検討した。R、F、アルキルトリメチルアンモニウムブロミド(CTAB)、NaOH、メシチレン(TMB)、tert-ブタノール(t-BuOH)とH_2Oを2:4:1:x:y:z:360(x=0.25-1,y=0-1,z=0-6)のモル比で混合した溶液を50-90℃で所定時間反応させた。得られた生成物を酸で処理した後、窒素雰囲気下で焼成することによりカーボンに変換した。ナノスフィアを与えるNaOH量x=0.25系(y=0,z=0)にTMBを添加すると、80-300nmのワイヤー状粒子が生成することが分かった。この仕込み溶液にZ-BuOHを添加した系では、t-BuOH量の増加と共に、生成するワイヤー状粒子の直径が増大し、縦横比が減少する傾向が認められた。さらに、t-BuOH添加量z=3.0系では、ワイヤー内部が空洞化したチューブ状粒子が、z=4では、直径100nm-4μmの球状粒子がそれぞれ観察された。合成条件を最適化すると、カーボンナノスフィアの最密充填構造体と1777m^2/gの高比表画積値を持つワイヤー状カーボンがそれぞれ生成することが分かった。ツイスト状カーボンも極一部認められた。このようなカーボンの形態変化は、前駆体となるRF重合体、界面活性剤および各種添加剤との相互作用に基づく鋳型効果によるものであり、条件を変えればより微細な形態制御を実現できる可能性がある。