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水溶性遷移金属錯体を用いた水中でのpH連続制御による触媒反応の開発

使用水溶性过渡金属配合物连续控制水中pH值催化反应的发展

基本信息

批准号：
05J09635
负责人：
上原啓嗣
金额：
$ 1.15万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

様々な触媒反応を同じ系で段階的に行い、収率良く目的生成物を合成することは、合成の簡略化、環境負荷の軽減などの点から非常に重要なことである。本研究では、特定のpHで機能する金属錯体を用い、それぞれの触媒反応をpHで連続的制御することで、多段階の触媒反応をワンポットで行い、収率良く目的生成物を得ることを考えた。医薬および有機合成の鍵物質であるケト酸・アミノ酸化合物をその目的生成物とした。本年度はアルキンカルボン酸からケト酸およびアミノ酸化合物へのワンポット合成について研究を行った。その結果、水中触媒を用い、反応溶液のpHを制御することで触媒的にケト酸およびアミノ酸化合物を合成することに成功した(J.Am.Chem.Soc.投稿準備中)。以下にその概要を示したアルキンカルボン酸類の位置選択的水和反応(α-、β-ケト酸化合物の位置選択的合成)について検討した。ルテニウム触媒を用いたアセチレンカルボン酸(アルキンカルボン酸)の水和反応を行うと、ピルビン酸(α-ケト酸)が高収率で合成できる。同様に、ロジウムまたはイリジウム錯体を用い、テトロール酸エチルエステル(アルキンカルボン酸エステル)の水和反応を行うとアセト酢酸エチル(β-ケトエステル)が合成できる。本研究では、触媒反応の中間体を単離することに成功し、その構造を明らかにした。ケト酸合成を行った後、反応系中にギ酸アンモニウムを添加することで還元的アミノ化反応が進行し、生成物としてアミノ酸化合物を与えることが分かった。以上、本研究では、高付加価値型化合物であるケト酸およびアミノ酸化合物を水中で触媒的に合成することに初めて成功した。このような環境調和型の物質変換プロセス(触媒反応)は、将来的に様々な工業的技術に応用が可能であり、新技術の創成という意味でもその価値は非常に大きい。

The catalyst reaction system is very important for the synthesis of products with good efficiency, simplification of synthesis and reduction of environmental load. This study examines the use of metal complexes for specific pH functions, the production of multi-stage catalyst complexes, and the production of target compounds. Medical and organic synthesis of key substances, such as acid, acid compounds, etc. This year, we will conduct research on the synthesis of organic acids and organic compounds. The results show that the pH of the catalyst and reaction solution in water has been successfully synthesized (J. Am. Chem. Soc.). The following is a summary of the research on position-selective synthesis of α-and β-acid compounds: The catalyst is used in the synthesis of water and reaction of alpha-hydroxy acid (alpha-hydroxy acid) with high yield. In the same way, the process of synthesis of water and water in the presence of different kinds of substances, such as hydrochloric acid, hydrochloric acid and hydrochloric acid, is carried out. This research is based on the success of isolating the intermediates of catalytic reactions and clarifying the structure. After acid synthesis, the reaction system is characterized by the addition of an acid compound to the reaction system, and the reaction system is characterized by the addition of an acid compound to the reaction system. In this study, the synthesis of high value-added compounds was successfully carried out. This means that the environmental harmony type of substance change is very important, and the future industrial technology is possible, and the creation of new technology means that it is very important.

项目成果

期刊论文数量（3）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

An Efficient Hydrogen Evolution Photocatalytice System Composed of 9-Mesityl-10-methylacridinium Ion and Viologen-Modified Platinum Clusters

由9-异丙基-10-甲基吖啶鎓离子和紫精修饰的铂簇组成的高效析氢光催化系统

DOI：
发表时间：
2007
期刊：
J.Organomet.Chem. 692
影响因子：
0
作者：
Ayako Suzuki;Toshimitsu Ushio;Masakazu Adachi;足立正和;足立正和;宇川佳孝;梁瀬裕行;高橋怜士;Keiji Uehara et al.
通讯作者：
Keiji Uehara et al.

pH-dependent C-C coupling reactions catalyzed by water-soluble palladacyclic aqua catalysts in water