固体トリチウム増殖材中に生成させたホットトリチウムの非平衡化学挙動に関する研究

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本研究は、固体トリチウム増殖材中に生成するトリチウムの動的挙動を化学的見地から解明することを目的としている。特に、熱中性子と^6Liとの核反応により生成するトリチウムは非常に高いエネルギー(2.7MeV)を持っているため、その解明にはホットアトム化学的視点からの研究が必要となる。これまでに、固体トリチウム増殖候補う材として考えられているいくつかの三元系リチウム酸化物に対し、原子炉内熱中性子照射を行い、生成したトリチウムの捕捉状態と脱捕捉挙動に関し、系統的に明らかにしてきた。特に、昨年度においてトリチウムの脱捕捉過程は全試料にわたり同様の過程を経ていること、およびその速度論は酸素空孔形成エントロピーに従うことをMeyer-Neldelプロットおよび空孔拡散機構の適用から明らかにした。本年度は、前年度調製条件を整えたLi_2TiO_3に対し、ホットトリチウムの挙動を模擬するため、イオンガンを用いて重水素イオン照射を行った。この際、フルエンスおよび照射温度を変化させて照射を行い、XPSやTDSなどの測定を行うことにより、核反応により生成したトリチウムの捕捉過程の解明を試みた。重水素照射したLi_2TiO_3中において、重水素は4種類の捕捉状態にあることがTDS測定より明らかとなった。照射温度依存性実験から、E'-centerへの捕捉はホットアトム化学的過程であることを明らかにした。また、フルエンス依存性実験から、E'-centerへの捕捉が優先的に進行した後に水酸基の形成が進行した。この結果と、照射温度依存性実験の結果から、熱化した重水素とホットアトム化学的に形成される短い寿命の欠陥とが相互作用することにより水酸基が形成することが示唆された。以上、本2年の研究期間を通して、中性子照射により生成するトリチウムのバルク内における捕捉と脱捕捉に関する動的挙動の解明を行った。