ニオブやチタンを含む層状遷移金属酸化物を用いる新規固体酸触媒の開発

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この研究を通して、新規固体酸触媒を応用した固体高分子形燃料電池用カソード触媒の開発を行った。ニオブやチタンを含む新規固体酸および酸窒化物が高い酸素還元活性を有していることが分かり,固体高分子形燃料電池の非貴金属カソード触媒として適用することとした。特に高活性な電極材料の合成と,活性点の構造等を明らかにするため種々のキャラクタリゼーションを行なった。以前より当研究室で報告しているニオブやチタンをベースとした固体酸を応用して、昨年度から研究を続けているIV、V族遷移金属を含む様々なカーボン系電極材料を合成した。固体高分子形燃料電池のカソード触媒は強酸性の雰囲気にさらされるため、酸の中で安定に存在する物質の選択が求められており、これら固体酸の性質をもつものは強い酸耐性を有することを見出した。現在、固体高分子形燃料電池用カソード触媒には白金が用いられているが、白金を代替することのできる酸素還元反応に高活性かつ高安定な材料の開発が求められている。本年度は錯体重合法を応用したカーボン上にニオブとジルコニウムの前駆体を高分散させ、アンモニア気流中下高温で処理して得た窒化物を用いて、白金に迫る高い酸素還元開始電位を有することを見出した。上記のように得られた電極のキャラクタリゼーションとしてX線光電子分光法やX線回折、透過型電子顕微鏡等種々のキャラクタリゼーションを行った。ニオブやジルコニウムといったカーボン上の活性点はこの調製法で調製すると非常に高分散しており、これらの手法を用いても検出が非常に難しいほどであった。この成果は投稿論文としてJ.Electrochem.Soc.に掲載された。またコバルトや鉄といった様々な遷移金属を活性中心とし、さらにチタンやニオブがこれら錯体を安定化させることを見出した。この成果は現在査読有りの論文に投稿中である。またこれら得られた結果は、触媒学会にても発表された。