超広帯域分光法による無機酸化物ガラスのガラス転移ダイナミクスに関する研究

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初年度・第2年度目の研究進歩状況を受け、最終年度である平成21年度は、以下の2点に取り組み成果を得た。また最終年度として、これまでの研究成果の取りまとめを行った。(1)ガラス状態から融液に至る広温度範囲における弾性的性質の変化ドープするアルカリ金属元素を変えたホウ酸塩ガラスの弾性的性質を、ブリルアン散乱法を用いてガラス状態から融液状態に至る広温度範囲で調べた。ガラス転移温度までの音速と吸収は大きな変化を示さないが、ガラス転移温度以上になると音速は急激に減少し、吸収係数は増加することを示した。緩和時間の温度依存性を解析することにより,GHz帯の弾性緩和はボロクソール環の生成・崩壊と関係していることを明らかにした。また、音速の温度変化のアルカリ金属依存性から、GHz帯の弾性緩和とmHz帯の構造緩和のカップリングを指摘した。(2)ボソンピークの起源中性子非弾性散乱から得られる動的構造因子からガラス系のmeV帯の振動状態密度を求め、低温熱容量測定で観測された非デバイ過剰熱容量を再現することに成功した。非デバイ過剰熱容量の起源はガラス状態に起因する過剰振動状態密度であるという明確な実験的根拠を与え、リチウムホウ酸塩ガラスでは非デバイ過剰熱容量に寄与している状態密度は中性子非弾性散乱で観測可能であることを明らかにした。また、中性子非弾性散乱・ラマン散乱・THz時間領域分光を組み合わせることにより、ラマン/遠赤外カップリング定数の周波数依存性を初めて明らかにした。20年度に明らかにしたボソンピーク形状の組成普遍性と同様に、これらも普遍的マスターカーブにのることを見いだした。