有機分子-金属ハイブリッドナノクラスターの精密合成と光励起ダイナミクスの解明

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基板上に保持した有機分子-金属ハイブリッドナノクラスターの高い表面反応性は電子構造及び励起ダイナミクスが深く関与することが示唆されている。従って、これらの系における高い表面反応性の理解のためには、量子効果が期待されるようなサブナノメートルの粒径を持つ金属ナノクラスターから、数ナノメートルの粒径の金属ナノ粒子まで幅広いサイズ領域における電子構造及び励起ダイナミクスについて系統的に明らかにすることが必要であると考えられるが、それらの包括的な理解というのは未だなされていないというのが現状である。そこで有機分子-金属ハイブリッドナノクラスターの励起ダイナミクスを明らかにすることを目的とした研究を行ってきた。本年度は励起ダイナミクスに大きく寄与する電子構造について明らかにするために、系統的に調製した金属ナノ粒子について放射光励起を用いた光電子分光測定を行った。得られた結果より、サイズに依存した電子構造の変化を見出し、これらが量子サイズ効果に起因していると結論した。金属ナノ粒子における量子サイズ効果については理論的予測や吸収等の間接的な手法による観測例等はあったものの、エネルギー領域における直接的観測はこれまでにない新たな知見を得ることができたといえる。また、干渉型時間分解2光子光電子分光装置の位相制御干渉系の刷新を行い、その評価を目的としてシリコン清浄表面に対し干渉型時間分解2光子光電子分光を行うことでサブ10フェムト秒の時間分解能を確認した。