地球深部に沈み込む炭酸塩鉱物の分解反応

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炭酸塩鉱物がどのような相転移・分解反応をおこすのか明らかにするため、高温高圧再現実験を行った。本年次では特に二酸化炭素単体が地球内部の温度圧力条件でどのような構造を安定化するかについて調べた。高圧発生には、ダイアモンドアンビルセルを用い、ガスケットにはReを使用した。CO_2試料は液体窒素温度でDAC全体を冷やしながら固体ドライアイスの状態で封入した。CO_2レーザーおよびYAGレーザーを用いて加熱実験をおこなった。高圧状態の試料のX線回折実験はSPring-8のBL10XUでおこなった。発生圧力と温度はそれぞれダイアモンドのラマンシフト量と幅射スペクトルから決定した。実験条件は30-60GPa,1500-3000Kである。CO_2-V相とよばれる高圧化で安定な結晶構造は常温下ではどの圧力でも出現しないが、約1500K以上で加熱した試料では40GPa以上で出現した。しかしながらV相の回折プロファイルは報告されていた結果と大きく異なっていた。これまで理論的に予測されている構造との比較を行ったところ、β-cristobalite構造が今回の回折強度比ともっともよく一致することが分かった。50GPにおけるこの構造は、空間群I-42d,格子定数a=3.584(2)Å,c=5.908(7)Åで密度は3.851g/cm^3であった。また、このV相はレーザー光の波長を1/2に変換する、波長変換結晶(非線形光学結晶)としての性質をもつことが分かった。さらに減圧後の回収試料の解析から、高温条件下では断熱材として用いたAl_2O_3やNaClなどと反応して炭酸塩化合物を形成することが分かった。