ヘテロポリ酸-無機ナノシート複合化による高機能光触媒の作製と有機フッ素化合物分解

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・タングステン系ポリ酸/TiO_2複合体薄膜の作成と光触媒活性評価光触媒の活性を向上させるには、他種物質との複合化などで電荷分離効率を上げることが有効と考えられている。これまでに我々はヘテロポリ酸の一種である12-タングストリン酸(PW_<12>)とTiO_2を組み合わせて二つの光励起中心を連結させた系(Z-スキーム)において、光触媒活性が向上することを報告している。本年度はPW_<12>と同様のKeggin型構造を持つポリ酸で、PW_<12>とは異なる酸化還元電位を有する12-タングストケイ酸(SiW_<12>)及びメタタングステン酸(H_2W_<12>)を用いて複合体透明薄膜を交互積層法により作製し、2-propanolの気相分解により光触媒活性の評価を行った。全ての複合体のうち、もっとも高い活性を示したのはH_2W_<12>/TiO_2複合体であったが、この複合体ではPW_<12>/TiO_2に見られた可視光照射による活性の変化は観測されなかった。これはH_2W_<12>の還元電位がPW_<12>に比べ十分に低いために、可視光による励起がなくとも十分な速さで還元反応が進行するためと考えられた。・フツ素系化合物の分解PW_<12>/TiO_2ナノ粒子複合体を用いてフロンガス(フロン134a)の分解実験を行った。PW_<12>/TiO_2複合試料、TiO_2単体、ポリ酸単体のそれぞれについて分解実験を行ない、複合化による活性変化を調査したところTiO_2の活性はPW_<12>との複合化により低下することが分かった。前述の2-propanolに関しては複合化によって活性は向上していることから、PW_<12>とTiO_2との複合化の効果は分解対象の有機物によって異なることが明らかとなった。また分解後に試料が褐色に変色したことから、分解中間体が試料上に堆積していることが示唆された。化合物の分解パスを詳細に調べることで、フロンガス分解に有効な触媒設計が可能となると考えられる。