ヘテロポリ酸を莉用した硝酸イオン除去のための電極開発

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合成したCu、Fe、Ni、Ruを1〜3個骨格内に有するヘテロポリ酸のうち、最も活性の高いCu置換ヘテロポリ酸に注目し、溶液のpHによる安定性を検討した。硝酸イオン還元活性をpH5〜1に変化させ調べたところ、pHが5のとき硝酸還元に起因する電流は-0.6Vから観測されたが、pH1では-0.1Vから観測された。溶液のpHによるポリアニオンの安定性を、UVを用いて調べたところ、pHによらず反応前後でのヘテロポリアニオンに起因する吸収強度に変化は見られず、安定に存在することが分かった。また、置換したCuの数による安定性の違いも見られなかった。Cu置換ヘテロポリアニオンを電極表面上に修飾するために固定化に関する検討を行った。電位走査法によるPd電極上へのCu置換ヘテロポリアニオンの固定化は困難であったため、続いてPdを30wt%担持したカーボンナノチューブ上への担持を検討した。プロピルアミン/THF溶液中にCu置換ヘテロポリアニオンとPd/カーボンナノチューブを分散させ、ガラス基板上に噴霧して電極を調製した。調製した電極のCV測定したところ、Cuの酸化還元電流が観測され電極上にCu置換ヘテロポリアニオンが固定化されていることが確認された。しかしながら、CVサイクルの増加につれ酸化還元ピークが減少し安定性に若干問題が見られた。より安定な電極を調製するための固定化方法を検討した結果、ポリマーを用いてCu置換ヘテロポリアニオンを電極上に固定化できることが分かった。