熱力学量を正確に計算することを目指したOZ理論の改良

OZ 理论的改进旨在精确计算热力学量

• 批准号: 16K05659
• 负责人: 宮田 竜彦
• 金额: $ 3.08万
• 依托单位: Ehime University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2016
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2016-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-16K05659/
• 关键词: 溶媒和自由エネルギー; MD hybrid closure; 3D-OZ理論; RISM理論; 平均力ポテンシャル; LJポテンシャル; クーロンポテンシャル; 2D-OZ理論; 3D-RISM理論; 溶媒-溶媒相関関数; MOZ理論; 熱力学量; 動径分布関数; OZ理論; LJ流体; 統計力学; 化学物理; 熱力学; 液体論; 分子シミュレーション

溶媒和自由エネルギーを正確に求めるための方法論構築の一環として、溶媒-溶媒間相関関数を正確に求める方法を模索している。水のモデルについて、hybrid closureの適用性を検討した。具体的には、相関関数の短距離部分に分子動力学（MD）法のデータを用い、遠距離部分をRISM/KHまたはRISM/KGK理論で記述するという方法である（MD-KHまたはMD-KGK hybrid closure）。常温常圧の条件では、MD法のデータとRISM理論をうまく接続することができた。また、水よりも少し複雑な溶媒として、メタノールについてもhybrid closureの適用性を検討したが、この場合はMD法のデータとRISM理論の接続がうまくいかず、動径分布関数に不連続な点が出た。この接続性の相違の理由は分かっておらず、この点は今後の課題である。また、本研究で取り組んでいる熱力学量の正確性は、OZ理論でよく知られたthermodynamic inconsistencyの問題と本質的に同じである。このthermodynamic inconsistencyについて掘り下げて考えてみる一環として、平均力ポテンシャル（PMF）が各closure近似でどのように異なるのかについても調べてみた。HNC closure、KH closure、KGK closureを仮定し、Lennard-Jones溶液を対象としてPMFを2つのルートで計算し、比較した。ひとつ目のルートは無限希釈の溶質-溶質間相関関数から求まるPMFであり、ふたつ目のルートはRISM理論や3D-OZ理論を使って二原子分子の溶媒和自由エネルギーから求まるPMFである。後者では、二原子分子の共有結合の長さに対して溶媒和自由エネルギーがどのように変化するか、というデータを利用してPMFを求める。PMFはルートに依存して異なる結果となった。

The accuracy of the solvent and free gas chromatography method is correct, and that of the solvent-solvent system is correct. The water supply, the hybrid closure, the sex, the sex. The specific RISM/KH and phase numbers, the molecular dynamics (MD) method, the molecular dynamics method, the RISM/KGK theory, the MD-KH theory, the molecular dynamics method, the molecular dynamics method, the molecular Normal temperature, normal temperature, temperature, temperature and temperature. In the MD method, in the theory of RISM, in the theory of RISM, the number of path distribution is different, the number of path distribution is different, the number of path distribution is different. The reasons for sexual intercourse are divided into different parts and points in the future. The purpose of this study is to compare the accuracy of mechanics and the accuracy of OZ theory in order to understand the accuracy of the thermodynamic inconsistency problem. In the thermodynamic inconsistency environment, the average strength of each closure (PMF) is similar to that of each other. HNC closure, KH closure, KGK closure determination, Lennard-Jones solution is like PMF 2, Lennard-Jones solution is calculated and compared. There is no limit on the number of phases in the solution-solvent phase to determine the PMF concentration, the 3D-OZ theory, the 3D-OZ theory, so that the diatomic and molecular solvents and free molecules can be used to determine the PMF spectrum. The latter, diatomic and molecular compounds, have a combination of long-term and long-term solvents and free molecules, which can be used to calculate the molecular weight by means of PMF. PMF interdependencies do not change. The results show that there is a significant difference.

项目成果

A study on the transferability of the sigma enlarging bridge function for an accurate evaluation of solvation free energy: The case of homonuclear Lennard-Jones diatomic solute solvated in a Lennard-Jones monatomic solvent

西格玛放大桥函数的可传递性研究，以准确评估溶剂化自由能：以同核 Lennard-Jones 双原子溶质在 Lennard-Jones 单原子溶剂中溶剂化的情况为例

• DOI: 10.1063/1.5087935
• 发表时间: 2019
• 期刊: AIP Advances
• 影响因子: 1.6
• 作者: Miyata Tatsuhiko;Yabuki Naoya
• 通讯作者: Yabuki Naoya

Transferability of Sigma Enlarging Bridge Function for Lennard-Jones Diatomic Solute Using Monatomic Solvent Correlation Obtained from Molecular Dynamics Simulation

利用分子动力学模拟获得的单原子溶剂相关性，Lennard-Jones双原子溶质的西格玛放大桥函数的可传递性

• DOI: 10.1246/cl.200521
• 发表时间: 2020
• 期刊: Chemistry Letters
• 影响因子: 1.6
• 作者: Miyata Tatsuhiko;Yabuki Naoya;Leung Jackie
• 通讯作者: Leung Jackie

Development of concepts and bridge functions to improve the accuracy of solvation free energy for molecular liquids

开发概念和桥函数以提高分子液体溶剂化自由能的准确性

• 发表时间: 2021
• 作者: Kengo Maeda;Kunihito Uzawa;Tatsuhiko Miyata
• 通讯作者: Tatsuhiko Miyata

OZ系の積分方程式理論から求まる溶媒和自由エネルギー高精度化の試み

提高OZ系统积分方程理论测定溶剂化自由能精度的尝试

• 发表时间: 2019
• 作者: Kengo Maeda;Kunihito Uzawa;Tatsuhiko Miyata;Tatsuhiko Miyata and Tatsuhiro Kiuchi;宮田竜彦・坂本萌・佐々木康;宮田竜彦
• 通讯作者: 宮田竜彦

Integral equation theory for describing the solvation of heteronuclear LJ diatomic solute in LJ monatomic solvent

描述异核LJ双原子溶质在LJ单原子溶剂中溶剂化的积分方程理论

• 发表时间: 2019
• 作者: Kengo Maeda;Kunihito Uzawa;Tatsuhiko Miyata;Tatsuhiko Miyata and Tatsuhiro Kiuchi
• 通讯作者: Tatsuhiko Miyata and Tatsuhiro Kiuchi