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表面プラズモン共鳴とシングルサイト活性種の協奏効果を発現する新規複合型触媒の創成

创造一种新型复合催化剂，表现出表面等离子体共振和单中心活性物种的协同效应

基本信息

批准号：
18J20246
负责人：
吉井丈晴
金额：
$ 1.98万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2018
资助国家：
日本
起止时间：
2018-04-25 至 2021-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

当該研究では、新しいプラズモニックナノ構造触媒の開発を行い、表面プラズモン共鳴による活性向上を最大化することを目的としている。昨年度は、Pdクラスター担持還元型酸化グラフェン(rGO)被覆Auナノロッド触媒を調製し、その構造同定と触媒活性評価を行った。本年度は、rGO層上で触媒活性種の構造制御が可能であることに着目し、触媒の調製と特性評価を行った。Auナノロッド表面上でGOとPd前駆体を同時に水素還元することで、均一な粒子径を有するPdナノ粒子担持rGO被覆Au触媒が得られた。触媒を可視光照射下での直接過酸化水素合成反応に適用すると、暗所下に比べて約7倍生成量が向上した。種々の実験から、Auの表面プラズモン共鳴によって生じた熱電子がrGOを介してPdへと至り、Pd上でのH2活性化を促進していることが分かり、これに起因して反応が加速されたものと考察した。以上の結果を踏まえ、当該研究の最終目的である表面プラズモン共鳴とシングルサイト活性種の協奏効果を発現する複合型触媒の開発を試みた。rGOと同様の層状構造を有する層状カーボンナイトライド(g-C3N4)を用いて触媒調製を行い、シングルサイトCo固定化g-C3N4被覆Auナノロッド触媒を合成し、各種キャラクタリゼーションによりその構造を同定した。触媒を可視光照射下での光触媒的二酸化炭素還元反応に適用すると、シングルサイトCo担持g-C3N4単体に比べて約3倍の活性を示した。Auナノロッドの表面プラズモン共鳴により、周囲のシングルサイトCo担持g-C3N4が活性化されたものと推察された。以上のように、当該年度においてはrGOおよびg-C3N4上で活性種構造制御された触媒系を構築し、それぞれの特長を活かした反応へ応用することができた。これらの結果は、今後のプラズモニックナノ構造触媒の開発に対してその設計指針を提供するものである。

When the study では, new しいプラズモニックナノ structure catalyst の open 発をい, surface プラズモン resonance による maximum active up をすることを purpose としている. Yesterday annual は, Pd クラスター bear hold type also yuan acidification グラフェン (rGO) coating Au ナノロッド catalyst を modulation し, その structure with fixed と catalytic activity evaluation 価を line った. This year, the <s:1> structural control of で catalyst active species on the で and rGO layers is likely to be であるであるとにとに, and the 価を characterization evaluation of catalyst <s:1> modulation と is 価を in progress った. Au ナノロッド surface で駆 body before GO と Pd をに water element also yuan することをで, な uniform particle size have する Pd ナノ bear hold rGO coating Au catalyst particles が must られた. Catalyst を under visible light irradiation, で directly acidified the hydrogen synthesis reaction 応に is applicable to すると, and in the dark, the に is about 7 times the production amount べて is increased by たた. Kind of 々の be 験から, Au の surface プラズモン resonance によって raw じた thermionic が rGO を interface して Pd へと to り, Pd での H2 activeness を promote していることが points かり, これに cause して anti 応が accelerate されたものと investigation した. Tread の above results をまえ, when the study aim のである surface プラズモン resonance とシングルサイト activity of の kanadeai unseen fruit を発 now する composite catalyst の open 発を try みた. RGO と with others をの layered structure with する layered カーボンナイトライド (g - C3N4) をいて catalyst modulation をい, シングルサイト Co immobilized g - C3N4 coating Au ナノロッド catalyst を synthetic し, various キャラクタリゼーションによりそをの structure with fixed した. Catalytic を under visible light irradiation での acidification of photocatalytic carbon also yuan against 応に applicable すると, シングルサイト Co load with g - C3N4 単 body に than べて about 3 times の activity を shown した. Au ナノロッドの surface プラズモン resonance により, zhou 囲のシングルサイト Co load with g - C3N4 が activeness されたものと push examine された. Above のように, when the annual においては rGO および g - C3N4 で activity on the kind of structure system of imperial された catalytic を build し, それぞれの specialty を live かした anti 応へ応 with することができた. The results of the <s:1> れらである, the future <s:1> プラズモニッ, the ナノ, the ナノ, the construction catalyst <e:1>, the development of に, and the を, the てそ, design pointer を provide する, <s:1>, である and である.