機能性炭素・炭素ナノシート多孔質材料の創製と応用

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昨年度において、貴金属アミン錯体を前駆体に用いれば、グラファイト酸化物の層間に前駆体が容易にイタカレーションされ、炭素ナノシートとパラジウムナノ粒子の複合体を簡単に合成できることが分かった。本年度において更にこの方法の合成条件や合成ルートを精査し、規則構造を制御でき、高表面積を持つ複合体を合成できるように複合化構造を最適化した。その結果、pHが9以上のアルカリ条件下で一定比率以上の錯体前駆体を使用すれば、極めて大きい前駆体利用率(92%)を実現され、大きいパラジウム含有量を有する複合体を得ることができた。また、NaBH_4を用いる液相酸化法を適用すれば、粒子サイズ2-6nm、パラジウム含有量20wt%以上の炭素ナノシート・パラジウムナノ粒子複合体を合成できることがわかった。X線回折法、赤外/RAMAN分光法、熱重量・示差熱分析法、昇温脱離法、低温窒素吸着法、電顕解析などの手法を用いて得られた物質の構造や物性を解析し、複合体がメソポーラス構造であること、パラジウムナノ粒子が炭素ナノシートの間に挟み込まれてspacerとして存在することを明らかにした。水素への複合体の吸着量が従来のナノカーボンを担体とするパラジウム系のそれらよりも大きく、このような特殊な複合構造を形成するグラフェンの担体としての優位性が認められた。また、グラファイト酸化物の層間と結合可能な有機反応の種類やリンケージに用いうる有機化合物種についても検討し、二元型(パラジウムと白金の混合金属ナノ粒子系)でも複合体を合成できることが分かった。