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生体分子系の光化学反応の電子的メカニズム解明のための大規模電子状態計算法の開発

开发大规模电子结构计算方法以阐明生物分子系统中光化学反应的电子机制

基本信息

批准号：
08J05589
负责人：
赤間知子
金额：
$ 0.77万
依托单位：
Waseda University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2009
项目状态：
已结题

项目摘要

生体分子において重要な光化学反応の電子的メカニズム解明のためには、大規模系の電子状態ダイナミクスを記述できる理論的手法の開発が必要である。報告者はこれまで、分割統治法を用いた大規模系のための高速化法の開発と、実時間発展形式の時間依存Hartree-Fockおよび時間依存密度汎関数理論(RT-TDHF/TDDFT)による電子ダイナミクスの記述に関する研究を行ってきた。今年度は、大規模電子状態ダイナミクスシミュレーションの実現に向けて、電子ダイナミクスに関する下記のような研究を行った。以前の報告者の研究において、ホルムアルデヒド二量体のRT-TDHF/TDDFT計算に対して短時間フーリエ変換解析を適用することにより、光誘起された分極が分子間で伝播する様子を追跡できることがわかっている。今年度はさらに研究を進め、分子間で起こる伝播の周期は分子間相互作用により生じた2つの擬縮退励起状態のエネルギー差に対応しており、励起状態と関連付けた電子ダイナミクスの解析が可能であることを明らかにした。さらに、伝播周期の距離依存性を検証することにより、分子間相互作用の主要な成分を解析した。(J.Chem.Phys.132,054104)また、これまでのRT-TDHF/TDDFT計算では主に数値グリッド基底や平面波基底が用いられており、取り扱われるエネルギー領域は価電子励起のみに限られていた。報告者は、ガウス型基底を用いたRT-TDHF/TDDFT計算のフーリエ変換解析によって、価電子励起だけでなく内殻励起に対しても周波数領域のTDHF/TDDFTの結果を再現できることを確認した。(J.Chem.Phys.132,054104)さらに、周波数領域のTDDFTで価電子励起・内殻励起ともに高精度に記述するために開発されたCV-B3LYP汎関数をRT-TDDFT計算に適用し、RT-TDDFT計算においても内殻励起を高精度に記述することに成功した(Chem.Lett.39,407)

Living molecules are very important in photochemical reaction electrons. the devices of photochemical reaction electrons and large-scale model systems are used to describe the theory of photochemical reactions. The reporter, the segmentation system, the high-speed method of the large-scale model system, the time-dependent Hartree-Fock, the time-dependent density theory (RT-TDHF/TDDFT), the mathematical theory of time-dependent density, the record of the computer system, the computer system, the computer, and the computer. This year, large-scale and large-scale models have been shown to be in the process of further research in the future. In the past, the reporter used to study the two-dimensional RT-TDHF/TDDFT calculation system for a short period of time. In the past, the reporter used to analyze the short-time data transmission system. In the past, the reporter used to study the two-dimensional RT-TDHF/TDDFT calculation. In the course of this year's environmental research, intermolecular broadcasting cycles, intermolecular interactions, intermolecular interaction, and so on, in the current year, in the course of this year's research, intermolecular broadcasting cycle, intermolecular interaction, intermolecular interaction and intermolecular interaction. The main components of broadcast cycle separation dependence, intermolecular interaction and intermolecular interaction are analyzed. (J.Chem.Phys.132Power054104) the RT-TDHF/TDDFT calculation is based on the number of the base wave plane wave, the base wave, the base wave The reporter's and customer's base stations use the RT-TDHF/TDDFT to calculate the cycle signal to analyze the signal, and the generator to stimulate the cycle wave number in the field. The results of the TDHF/TDDFT results show that the cycle data is confirmed. (J.Chem.Phys.132Power054104) in the field of frequency and cycle number, the TDDFT generator excites the high-precision recording of the operating temperature, the operating temperature, the number of CV-B3LYP, the RT-TDDFT calculation, the RT-TDDFT calculation, the operating cycle, the internal excitation, the high-precision excitation, the Chem.Lett.39407.