ポリアミニウムラジカル薄膜の合成と活性酸素センサーへの応用

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呼吸によって体内に取り込まれた酸素の一部は還元され、スーパーオキシドアニオンラジカル(O_2^-・)などの活性酸素種に派生する。0_2^-・は病原微生物の殺菌処理など、生命機構を支える不可欠因子として機能しているが、過剰の活性酸素種の生成によって生体の恒常性が崩れると酸化ストレス状態となり、炎症や発癌などの疾病の原因となる。このため、生体内でのO_2^-・の定量測定は各種病態との関連を明らかにする上で重要であり, in vivoで迅速に測定する技術の開発が切望されている。最近、O_2と0_2^-・の間の電子伝達の過程で流れる電流を測定する電気化学的検出法が、生体中のO_2^-・のリアルタイム測定法として注目を浴びている。本研究では、新規な電極触媒としてカチオン性のアミニウムラジカルを用いることにより、アニオン性のO_2^-・をより選択的かつ高感度で安定的に測定することを目的とした。ポリチオフェンの側鎖にアミニウムラジカルを置換したポリアミニウムラジカルを設計した。目的とするポリアミニウムラジカル薄膜の単量体であるチオフェン誘導体を精密合成し、分子構造と純度を正確に把握した。アミニウムラジカル前駆体を有するチオフェン誘導体の電解酸化重合を実施し、基板上に重合物質を形成させた。次いで、電気的な酸化によりアミニウムラジカルへと定量的に誘導し、目的とするポリアミニウムラジカル薄膜を合成した。上記の方法で合成されたアミニウムラジカルを活性部位とする新規ポリチオフェン薄膜の各種物性を評価した。分子量や導電率、膜厚、表面形態を明らかにし、均質性を評価した。電解重合によって合成されたポリアミニウムラジカル薄膜を用いて、0_2^-・検出センサー材料としての性質を解明した。酸化電流測定から定量性および検出感度に関する知見を集積した。