Development of functional polyoxometalate-based catalysts for symbioses with nature

开发与自然共生的功能性多金属氧酸盐催化剂

• 批准号: 20750121
• 负责人: KATO Chika
• 金额: $ 2.91万
• 依托单位: Shizuoka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2008
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2008 至 2009
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-20750121/
• 关键词: ポリオキソメタレート; レニウ; 可視光応答型光触媒; 水素発生; 水; 酸化チタン; レニウム; 塩化セシウム; テトラクロロ白金(II)カリウム; ジルコニウム; ハフニウム; アルミニウム; 単結晶X線構造解析; 酸化触媒

Molecular hydrogen is known to be a clean-burning fuel free of CO_2 emissions; it is considered a promising candidate to mitigate the current energy problems. The development of efficient photocatalysts for hydrogen production from water has attracted much attention in the fields of solar light energy utilization and storage. In this work, we synthesized Dawson- and Keggin-type dirhenium(V)-containing polyoxometalates [O{Re^V(OH)(α_2-P_2W_<17>O_<61>)}_2]^<14-> (1) and [PW_<11>Re^VO_<40>]^<4-> (2). The potassium salt of 1 K_<14>[O{Re^V(OH)(α_2-P_2W_<17>O_<61>)}_2]・21H_2O (K-1) and the dimethylammonium salt of 2 [Me_2NH_2]_4[PW_<11>Re^VO_<40>] (Me_2NH_2-2) were obtained as analytically pure homogeneous black-purple crystals by reacting mono-lacunary Dawson- and Keggin-type polyoxotungstate with [Re^<IV>Cl_6]^<2-> in water, followed by crystallization from HCl-acidic solution and acetone, respectively. Furthermore, K-1 and Me_2NH_2-2 were supported onto anatase TiO_2 surface by the precipitation methods using CsCl and Pt(NH_3)_4Cl_2. With these materials, hydrogen evolution from water in the presence of EDTA・2Na (ethylenediamine tetraacetic acid disodium salt) under visible light irradiation (〓400nm) was achieved.

众所周知，氢分子是一种没有二氧化碳排放的清洁燃料；它被认为是缓解当前能源问题的一个有希望的候选者。高效水制氢光催化剂的开发已成为太阳能光能利用和储存领域的热点。本文合成了Dawson型和keggin型含dihenium (V)多金属氧酸盐[O{Re^V(OH))(α_2-P_2W_<17>O_<61>)}_2]^<14->(1)和[PW_<11>Re^VO_<40>]^<4->(2)。用单腔Dawson型和keggin型多钨酸盐与[Re^<IV>Cl_6]^<2->在水中反应，分别在盐酸溶液和丙酮中结晶，得到1 K_<14>[O{Re^V(OH)] (α_2-P_2W_<17>O_<61>)}_2]·21H_2O （K-1）和2 [Me_2NH_2]_4[PW_<11>Re^VO_<40>] （Me_2NH_2-2）的二甲基铵盐。用CsCl和Pt(NH_3)_4Cl_2沉淀的方法将K-1和Me_2NH_2-2负载在锐钛矿TiO_2表面。利用这些材料，在可见光照射（〓400nm）下，实现了EDTA·2Na（乙二胺四乙酸二钠盐）存在下从水中析氢。

项目成果

ケギン型レニウム(V)一置換ポリオキソメタレートを光増感剤としたTiO2ベース触媒による可視光照射下での水からの水素発生

使用 Keggin 型铼 (V) 单取代多金属氧酸盐作为光敏剂，在可见光照射下使用 TiO2 基催化剂从水中产生氢气

• 发表时间: 2009
• 作者: 原和暢;遠藤美穂;加藤知香
• 通讯作者: 加藤知香

ケギン型レニウム三置換ポリオキソメタレートの合成

Keggin 型铼三取代多金属氧酸盐的合成

• 发表时间: 2009
• 作者: 遠藤美穂;加藤知香
• 通讯作者: 加藤知香

ケギン型およびドーソン型レニウム(V)一置換ポリオキソメタレートを触媒とした可視光照射下での水からの水素発生

使用 Keggin 型和 Dawson 型单取代多金属氧酸盐作为催化剂在可见光照射下从水中制氢

• 发表时间: 2008
• 作者: 原和暢;加藤知香
• 通讯作者: 加藤知香

ドーソン型およびケギン型レニウム(V)一置換ポリオキソメタレート白金塩による可視光応答型酸化チタン触媒材料の調製と水からの水素発生

Dawson型和Keggin型铼(V)单取代多金属氧酸铂盐制备可见光响应型二氧化钛催化剂材料及水制氢

• 发表时间: 2010
• 作者: 加藤昌央;原和暢;天野日出邦;加藤知香
• 通讯作者: 加藤知香

可視光応答型レニウム(V)置換ポリオキソメタレート担持酸化チタンによる水からの水素発生

使用可见光响应铼 (V) 取代的多金属氧酸盐负载二氧化钛从水中产生氢气

• 发表时间: 2009
• 作者: 原和暢;加藤昌央;天野日出邦;加藤知香
• 通讯作者: 加藤知香