A density-functional theory study on the influence of the oxygen pressure and temperature on the steichiometry and properties of metaloxide surfaces considering as example: magnetite Fe3O4(001)

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Die Terminierung eines zweikomponentigen Materials ist eine fundamentale Eigenschaft, die wichtige Konsequenzen für die Oberflächenreaktivität, die mechanischen und magnetischen Eigenschaften hat. Für die Magnetit Fe3O4(001)-Oberfläche sind präparationsbedingt mehrere verschiedene Rekonstruktionen experimentell beobachtet worden. Die Struktur und Stöchiometrie der Oberfläche ist bisher nicht eindeutig geklärt und es fehlt eine zuverlässige Bestimmung der Bindungslängen und des Bindungszustandes der Fe-Atome in den Oberflächenschichten. In diesem Projekt soll mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT)-Rechnungen die Komposition und Struktur der Fe3O4(001)-Oberflächen in Abhängigkeit des Sauerstoffpartialdrucks und der Temperatur erstmalig systematisch untersucht werden und ein (T,p)-Phasendiagramm erstellt werden. Insbesondere soll die Synergie zwischen theoretischen (DFT-Rechnungen) und experimentellen Methoden (LEED-Analyse) genutzt werden, um die Daten aus einer kürzlich abgeschlossenen Röntgenstrukturanalyse der sqrt(2)xsqrt(2)45°-Rekonstruktion zu überprüfen und die Bindungslängen des vorliegenden Systems mit hoher Genauigkeit zu ermitteln. Anschließend soll geklärt werden, welche Rolle die Adsorption von Wasserstoff auf der Oberfläche und die Ausbildung von Hydroxylgruppen auf die Stabilisierung der Oberflächenterminierung spielt.