レーザー分光法を用いた光化学オキシダント制御に関する反応素過程の解明

使用激光光谱阐明与光化学氧化剂控制相关的基本反应过程

• 批准号: 09J08574
• 负责人: 宮崎 洸治
• 金额: $ 1.79万
• 依托单位: Tokyo Metropolitan University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2009
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2009 至 2011
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-09J08574/
• 关键词: HO2ラジカル; 過酸化ラジカル; 大気寿命; 未知反応; オキシダント; レーザーポンプ・プローブ; 化学変換; レーザー誘起蛍光; RO2フジカル; 化学増幅; 化学変調; RO2ラジカル

レーザーポンプ・プローブ法を用いてHO_2消失速度を計測した。反応管にポンプレーザーとしてNd:YAGレーザーの第4高調波(266nm)を照射する。266nmの紫外光を照射することにより、大気試料中のオゾンを光分解させ、生成するO(^1D)原子と水蒸気との反応により人工的にOHラジカルを生成させる。ここに高濃度のCOを添加することにより生成したOHラジカルをすべてHO_2へと変換する。生成したHO_2ラジカルは大気中のNO_xなどと反応し消失する。HO_2ラジカルの測定方法として、レーザー誘起蛍光(LIF)法を用いた。反応管内の大気試料を2torrに減圧したLIFセル内に導入する。LIFセル内において導入した試料にNOを添加し、HO_2ラジカルをOHラジカルへと変換する。OHラジカルのプローブ光として、ダイオードレーザー励起のNd:YVO_4パルスレーザーの第2高調波(532nm)を励起光源とした波長可変色素レーザーの2倍波(308nm)を用いた。プローブ光を照射することでOHラジカルのQ_1(2)回転線を励起させ、発する蛍光を検出することでHO_2ラジカルの濃度変化を測定する。本手法を用いてHO_2+NO_2反応の速度定数を計測したところ、文献値とよい一致を示し、本手法の妥当性が確認された。そこで、本手法を用いて実大気観測を行ったところ、実測値と同時に計測した他の化学種から算出したHO_2消失速度値との比較から、2割程度未知の消失過程があることが確認された。これらの観測結果をもとに、未知のHO_2反応過程がどの程度オキシダント生成に影響を与えうるかシミュレーションを行った。未知のHO_2反応過程として、起りうる数種類の反応を仮定して見積もりを行ったところ、想定する反応過程によってオキシダントの生成効率が大きく増減されることが明らかとなった。

The speed at which HO_2 disappears is calculated in terms of the speed at which it disappears. The reverse tube is sensitive to Nd:YAG. The fourth highest wave (266nm) is irradiated. The 266nm ultraviolet light irradiates the raw material and produces the O (^ 1D) atom, the water vapor, the artificial OH, and the photolysis. "High intensity" CO "add"OH", "generate", "Ho _ 2", "" Ho _ 2 ". Generate "HO_2", "NO_x", "reverse", "disappear". The HO_2 measurement method is accurate, and the LIF method is widely used. The main material in the tube is the 2torr material. The LIF material is in the tube. The LIF is loaded with NO, HO_2 is added, OH is added, and the material is loaded. The light source can be excited by the second highest wave (532nm) of the light source, which can be used as a double wave (308nm) of the light source. In the OH system, the light source can be excited by the second highest wave (532nm) of the light source. The OH light is illuminated and Q _ 1 (2) is returned to activate the light. The Ho _ 2 light is activated and the temperature is measured. This technique is used to determine the speed of Ho _ 2+NO_2, the literature is consistent, and the appropriateness of this technique is confirmed. This method is used to calculate the disappearance rate of HO_2 in the same time by calculating the chemical species of other chemicals, and the disappearance process of unknown degree of 2 cuts is not known. The results show that you do not know the extent of the HO_2 anti-failure process, and you have a negative impact on the performance of the system. Do not know the HO_2 anti-processing process, the number of applications, such as the number of applications, you want to determine the impact of the process, you want to increase the rate of generation, you need to know how much you want to do.

项目成果

A new technique for the selective measurement of atmospheric peroxy radical concentiations of HO_2 and RO_2 using a denuding method

剥蚀法选择性测定大气中HO_2和RO_2过氧自由基浓度的新技术

• 发表时间: 2011
• 作者: K.Miyazaki;A.E.Parker;C.Fittschen;P.S.Monks;Y.Kajii
• 通讯作者: Y.Kajii

Sensitivity analyses of OH missing sinks over Tokyo metropolitan area in the summer of 2007

• DOI: 10.5194/acp-9-8975-2009
• 发表时间: 2009-11
• 期刊: Atmospheric Chemistry and Physics
• 影响因子: 6.3
• 作者: S. Chatani;N. Shimo;S. Matsunaga;Y. Kajii;Shungo;Kato;Yoshihiro Nakashima;K. Miyazaki;Koichiro Ishii;Hiroyuki Ueno

A new technique for the selective measurement of atmospheric peroxy radical concentrations of HO_2 and R0_2 using a denuding method

剥蚀法选择性测量大气过氧自由基HO_2和R0_2浓度的新技术

• 发表时间: 2010
• 期刊: Atmos.Meas.Tech.
• 作者: K.Miyazaki;et al.
• 通讯作者: et al.

オキシダント生成に関する対流圏過酸化ラジカルの動態解析-その意義と手法

对流层过氧化自由基产生氧化剂的动态分析-意义和方法

• 发表时间: 2012
• 作者: 宮崎洸治;中嶋吉弘;Christa Fittschen;梶井克純
• 通讯作者: 梶井克純

オキシダント生成能の新規評価法の提案

提出一种新的氧化剂生成能力评价方法

• 发表时间: 2009
• 作者: 宮崎洸治;等
• 通讯作者: 等