イオン液体と超臨界二酸化炭素を併用した放射性廃棄物処理法の研究

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本研究は、四級アンモニウムを陽イオンとする各種新規イオン液体(IL)を合成し、それらILの構造と各種金属イオンに対する抽出能,抽出機構について系統的に研究を行い、ILを用いた放射性廃棄物及び廃液処理技術開発の基礎をとすること、また超臨界二酸化炭素のILへの高い溶解性を利用し、抽出された金属イオンを超臨界二酸化炭素相へ移行・回収する方法の基礎データを取得すること、さらにはこれらの成果を活かし、再処理及び高レベル廃液処理(マイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(RE)の分離、白金属系核種の分離・回収等)に関わる新技術開発へと展開させることを目的としている。その2年目として、以下の研究を行った。・合成した各種四級アンモニウム型ILによるU(VI)の抽出以下に示す陽イオン及び陰イオンからなる疎水性のイオン液体を合成した。陽イオン:R_3NR'^+R=CH_3 or C_2H_5;・R'=n-C_3H_7, n-C_4H_9 or CH_2CH_2OCH_3 陰イオン: (CF_3SO_2)_2N-合成したILのキャラクタリゼーションをNMR,IR,イオンクロマトグラフィ等の手法を用いて行った。また、合成したILを用いて次の実験を行い、UO_2^<2+>イオンに対する抽出能を検討した。-合成したイオン液体それ自身のUO_2^<2+>に対する抽出能試験-リン酸トリブチル(TBP)を含むILによる硝酸水溶液からのウラニル化学種の抽出挙動試験-抽出されたウラニルイオンの化学形態の検討その結果、3M以上の硝酸水溶液からUO_2^<2+>を、ドデカンを希釈剤とする系とほぼ同等の分配比で抽出しうることがわかった。その抽出機構について検討し、比較的親水性のILでは、硝酸濃度に依存し、陽イオン及び陰イオン交換機構で起こり、疎水性のILでは、ニュートラルな錯体として抽出される機構でも起こることを明らかにした。・合成した各種四級アンモニウム型ILによるRh(III)の抽出再処理において発生する高レベル廃液中に含まれる希少元素を回収する目的で、ILによるRh(III)の抽出試験を行った。その結果、CMPOを含むILを用いることで、従来観測されていない分配比を得ることを明らかにした。