複数の刺激応答性高分子によるナノ集合体の創製とスマートバイオマテリアルへの展開

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本研究は、"複数の刺激応答性高分子によるナノ集合体の創製とスマートバイオマテリアルへの展開"の研究課題の下、混合法により複数の機能性を有する集合体の簡便な調製およびその混合比の最適化について検討した。本年度は混合集合体の形成について様々な機能性高分子を用いて評価した。年次計画の2年目に記述された、温度応答性および電荷を有する混合集合体の調製については、電荷の量により集合体の凝集挙動を制御できることを発見し、Polymer Chemistry, 2011, 2, 1362-1367(doi:10.1039/CIPY00004G)にて既に報告している。本年度の研究成果を以下に述べる。・これまで40度付近でしか調製できなかった混合集合体の調製を、共重合によりその応答温度を低下させることで、室温にて安定なナノ集合体を調製することに成功した。また、混合集合体のシェル部にはアクリルアミド型の温度応答性部位、エーテル型のPEO、メタクリレート型の分子認識部位と3種類の主鎖骨格が異なるものを利用し、種類によらず安定した混合集合体を形成することが確認された。また、ブロック共重合体に蛍光分子を化学的に結合し、集合体の細胞選択性について評価した。これにより分子認識部位を有する混合集合体は他の集合体と比較して特定の細胞と強く相互作用を起こすことがわかった。つまり今回提案した研究課題によって、非常に簡便に多機能性ナノ集合体を調製することができ、またそれらの機能性の量や種類をポリマーの主鎖骨格にかかわらず制御することができる。これらの結果は、本研究課題を達成することを意味し、Polymer Science, in press(doi:10.1039/c2PY00589A)にて報告している。・また、これらの多機能性をより幅広い分野に拡張する為、シリカナノ粒子表面に温度およびpH応答性ポリマーを修飾した。修飾したポリマー比の違いにより、上記の混合ナノ集合体と同様に溶液挙動を制御することに成功している。これらの結果については、現在査読有ジャーナルに投稿中である。