pHで制御する新規水中触媒反応の開発および反応メカニズムの解明

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現代および未来の化学において環境に優しい化学、すなわちグリーンケミストリーが注目されている。そこで、グリーンケミストリーの発展のため「環境調和型水中物質変換反応の開発」が重要な研究課題と考え、「pHで制御する新規水中触媒反応の開発および反応メカニズムの解明」を研究目的としている。pHで制御する水中触媒反応の開発には、pH応答性部位を有する水溶性触媒の開発が不可欠である。生態系において重要であり、多くの酵素が有するポルフィリンを支持配位子とし、pH応答性部位であるアクア配位子を有する水溶性ポルフィリン錯体の開発を考えた。そして、生態系の模倣だけではなく異なる機能の発現を期待し、生態系には存在しないイリジウムを中心金属とすることで、これまでに報告例の無かった水溶性イリジウムポルフィリンの開発を行い、その合成に世界で初めて成功した。さらに、その錯体と様々な基質との水中での反応性を検討したところ、アルキンカルボン酸等のアルキン化合物の水和反応やチオアニソール等の酸素酸化反応が触媒的進行することが分かった。そして、狙い通りpH応答性部位が機能し、それらの触媒活性がpH依存性を示すことが分かった。つまり研究目的のひとつである「pHで制御する水中触媒反応の開発」に成功した。本研究は、環境調和型水中物質変換反応の開発に大きな知見をもたらす研究であり、グリーンケミストリーの発展に大きく貢献出来る研究である。さらに、開発した環境調和型触媒を高分子等に担持することで、より安定化および高活性化することが期待出来るため、学術界のみならず工業界にも大きなインパクトを与える可能性を秘めている点で重要な研究である。