気相化学成長法による基板上の単層カーボンナノチューブ高速成長

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酸化アルミニウム担体上にFeナノ粒子を担持しC2H2を原料としてCVDを行うことで、単層カーボンナノチューブ(SWCNT)が基板上に垂直配向して数μm/sの速度でミリメータースケール成長する。ミリメータースケール成長の必要条件及び成長、停止機構を検討した。現在までに、ミリメータースケール成長には酸化アルミニウム担体が必要であること、成長が一定時間後に急停止すること、成長中にSWCNT直径が単層構造を保ったまま増大することもわかっている。またSWCNT成長の直接原料であるC2H2と希釈ガスのArのみによる単純な系での合成を確立した。コンビナトリアル手法とリアルタイム観察を併用して触媒条件及び温度、原料分圧、添加物H2Oの影響を系統的に検討した。C2H2分圧を低く制御することで、適切な触媒条件下ではC2H2とArのみでSWCNTのミリメータースケール成長が可能なことがわかった。またC2H2分圧によって成長持続時間の温度依存性は異なり、高C2H2分圧では高温ほど長くなり、低C2H2分圧では高温ほど短くなった。前者は触媒からのSWCNT析出を超える炭素供給があると触媒が炭化失活するためと理解でき、後者はオストワルドライプニングによる触媒粒子の構造変化に起因することが分かった。二つの成長停止要因は本合成系に限らず汎用的なものであり、高速、持続的なSWCNT成長に対する本質的課題である。また大量合成を目的として流動層での数層(FW)CNT合成も検討しているが、また今後SWCNTの流動層合成を開発していく上でも、本研究での検討が基礎になる。またCNTの有力な応用用途である電池電極への利用についても検討した。未来型電池のひとつであるリチウムー空気電池の正極電極への利用を検討した。今回は初期検討として、SWCNT垂直配向膜をそのまま電極として用いたものと、流動層合成FWCNTを分散ろ過して作成した電極の充放電試験を行い、既往のCNT電極と同等の放電容量が得られた。SWCNT垂直配向膜は電極反応や触媒特性を検討するのに有用であり、また流動層合成したCNTは今後の実用的な利用が期待される。