Anregung, Ionisation und Fragmentation kleiner Moleküle und Cluster in intensiven Laserfeldern

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Generelles Anliegen des Projektes ist es, zum Verständnis laserinduzierter Dynamik in atomaren Vielteilchensystemen (Moleküle, Cluster) beizutragen. Ausgangspunkt und Grundlage ist die zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie (DFT) zur Beschreibung des elektronischen Systems gekoppelt mit klassischer Molekulardynamik für die Kerndynamik. Diese sogenannten Nichtadiabatische Quantenmolekulardynamik (NA-QMD) wurde ursprünglich für konservative Systeme abgeleitet, mittlerweile aber verallgemeinert. Damit können im Prinzip Moleküle und Cluster im Laserfeld untersucht werden. Jedoch ist aufgrund der bisher genutzten Basis (minimale LCAO) eine Beschreibung der Kontinuumsdynamik und somit auch der Ionisation nicht möglich. Hier soll eine geeignete Methode gefunden und implementiert werden. Weiterhin soll die bisherige Beschränkung auf die Beschreibung von Valenzelektronen fallengelassen werden. Es ist geplant, die Ionisations- und Fragmentationsdynamik sowie die Erzeugung Höherer Harmonischer an Molekülen und Clustern und hierbei insbesondere den Einfluss der Kernbewegung zu untersuchen. Weiterhin soll die Dynamik von Molekülen (auch organischer Moleküle) und Clustern unter X-FEL Bedingungen untersucht werden, die eine "all-electron Beschreibung" erfordern. Das ultimative Ziel besteht darin, Quanteneffekte in der Kerndynamik mit zu berücksichtigen.