非線形磁気光学効果を用いた集積型金属錯体磁性体の表面観察に関する研究

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本研究では、非線形磁気光学効果を用いた顕微システムにより、集積型金属錯体磁性体の観察を行うことを目的としている。非線形磁気光学効果は、磁性体の磁気特性と誘電特性の複合物性を観測可能なために近年注目を浴びている分野であり、線形の磁気光学効果に比べて磁化誘起効果が大きく観測される。また、集積型金属錯体磁性体は、多様な結晶構造・磁気構造を設計することが可能であるが、磁気ドメインの観察例はまだ報告されていない。そこで本年度は、まず大きな磁化誘起第二高調波発生を示す錯体磁性体を探索することを目的として、新規磁性体[Mn^<II>(urea)_2(H_2O)]_2[Nb^<IV>(CN)_8]についてMSHGの検討を行った。光源には1064nmのTi:Sapphire-OPA光を用い、試料単結晶のab面に、a軸に対して30°傾けて入射し、出射された532nm光を反射配置で検出した。外部磁場はa軸方向に500 Oe印加して測定を行った。温度を下げながら測定を行ったところ、50K付近までは高調波強度は一定であったが、50K以下で単調に増加し、10Kでは50Kの4倍の強度となった。この変化は、試料の磁化-温度曲線とよい一致を示しており、MSHGと結論付けられた。試料の空間群は反転対称性が破れたP4_1であり、a軸に磁化した場合は、磁気空間群P2'_1へと変化する。この変化によって、非線形感受率の磁性項が誘起され、高調波強度が増大したと考えられる。DV-Xαの計算結果から、高調波出射には、Nb^<IV>(S=1/2)の磁気軌道が、スピン-軌道相互作用を介して強く寄与していることが示唆された。4倍というSH強度の増加は非常に大きいものであり、本系が非線形磁気光学効果を測定する上で非常に適していることが判明した。