Developments of Oxygen Evolving Complex Catalysts Aiming for Energy Conversion

用于能量转换的放氧复合催化剂的开发

• 批准号: 23550084
• 负责人: WADA Tohru
• 金额: $ 3.41万
• 依托单位: Rikkyo University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2011
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2011 至 2013
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-23550084/
• 关键词: 水の酸化反応; 錯体; 触媒; エネルギー変換; ルテニウム錯体; ルテニウム

Four-electron water oxidation is a necessary for realization of artificial photosynthesis. In this research, we developed mono- and binuclear complex catalysts for the purpose of four-electron water oxidation near the equilibrium potential. We have synthesized the mono-ruthenium complexes having a strong electron donor ligand, such as tetramethylethylenediamine (tmen) or dipyridylbenzene (dpb). These mono-ruthenium complexes have been oxidized at lower potential compared with that of the corresponding ruthenium complex having the electron acceptor ligand. In fact, these complexes have catalyzed water oxidation in the presence of [Ru(boy)]3+ (bpy = bipyridine) as an oxidant. Furthermore, we synthesized dinuclear ruthenium complex with a phosphate group in order to develop the hybrid catalyst of metal-oxide and metal complex. Electrochemical measurements have revealed that the dinuclear ruthenium complex modified on ITO electrode shows reversible redox reaction.

四电子水氧化是实现人工光合作用的必要条件。在这项研究中，我们开发了单核和双核的络合催化剂，用于平衡电位附近的四电子水氧化。我们合成了具有很强的电子给体配体的单钌配合物，如四甲基乙二胺(TMEN)或联吡二甲苯(DPB)。与具有电子受体配体的相应Ru络合物相比，这些单一Ru络合物在较低的电势下被氧化。事实上，这些配合物在[Ru(BY)]3+(bpy=联吡啶)作为氧化剂的情况下催化了水的氧化。此外，为了开发金属氧化物和金属络合物的复合催化剂，我们还合成了含磷酸基团的双核Ru络合物。电化学测试表明，修饰在ITO电极上的双核Ru络合物发生了可逆氧化还原反应。

项目成果

Substituents dependent capability of bis(ruthenium-dioxolene-terpyridine) complexes toward water oxidation

• DOI: 10.1039/c0dt00977f
• 发表时间: 2011-01-01
• 期刊: DALTON TRANSACTIONS
• 影响因子: 4
• 作者: Wada, Tohru;Muckerman, James T.;Tanaka, Koji
• 通讯作者: Tanaka, Koji

Catalytic Four-Electron Oxidation of Water via Intramolecular Coupling of the Oxo Ligands of Bis(ruthenium-bipyridine) Complex

双(钌-联吡啶)配合物的氧配体分子内偶联催化水的四电子氧化

• DOI: 10.1002/chem.201102236
• 发表时间: 2012
• 期刊: Chem.Eur.J.
• 作者: T.Wada;H.Ohtsu;K.Tanaka
• 通讯作者: K.Tanaka

酸化還元活性な架橋配位子を有する二核ルテニウム錯体による水の酸化反応

双核钌配合物与氧化还原活性桥连配体的水氧化反应

• 发表时间: 2012
• 作者: 望月太郎;宮里裕二;和田 亨
• 通讯作者: 和田 亨

ルテニウム-炭素結合を有するルテニウム-ポリピリジル錯体による水の酸化反応

钌-碳键钌-聚吡啶配合物对水的氧化反应

• 发表时间: 2013
• 作者: 新井隆弘;池永幸太;小園直輝;武藤雄一郎;石井洋一;平出尚秀・宮里裕二・和田 亨
• 通讯作者: 平出尚秀・宮里裕二・和田 亨

Water Oxidation by Ruthenium Catalysts with Non-Innocent Ligands, Molecular Water Oxidation Catalysts(edited by Antoni Lobet)

钌催化剂与非无害配体的水氧化，分子水氧化催化剂（Antoni Lobet 编辑）

• 发表时间: 2014
• 作者: Tohru Wada;Koji Tanaka;Etsuko Fujita;James T. Muckerman
• 通讯作者: James T. Muckerman