自然及び人工光合成中心における電荷及びエネルギー輸送のモデル化

模拟自然和人工光合中心的电荷和能量传输

• 批准号: 11F01502
• 负责人: NORI FRANCO (2013)
• 金额: $ 0.77万
• 依托单位: The Institute of Physical and Chemical Research
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2011
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2011 至 2013
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-11F01502/
• 关键词: 光合成; FMO (Fenna-Matthews-Olson); 複合体; 励起子伝達ダイナミクス; 励起子融合; レッドフィールド方程式; フェルスター理論; 非マルコフ過程ダイナミクス; エネルギーおよび電荷移動動力学; 量子コヒーレンス; レッドフィールド理論; 非マルコフ領域; エキシトン・エキシトン消滅; 集光性複合体; 励起子移動力学; 電荷移動力学; フェルスターエネルギー移動速度; 相関ゆらぎ; 非マルコフ力学

自然構造体における電子励起エネルギー伝達ダイナミクスの従来の理論的なモデル化のほとんど全ては分子集合体(またはアンテナタンパク質)における励起子は一つという仮定に基づいている。太陽光の強度においては複数の励起子過程は稀であると考えられてきた。しかし二次元(2D)の電子分光実験において、励起状態にある発色団が一つしか存在しなくなるほど光の強度は十分に弱くない。エネルギー変換において複数の励起子とEEA機構の効果を探求するために、我々はそれぞれ7個と9個の発色団からなるFMO (Fenna-Matthews-Olson)複合体とLH2(集光性複合体2)のB800リングにおける励起子伝達ダイナミクスを研究する。以前の研究で開発した方法に基づき、我々はエネルギー変換効率と空間分布の経時変化を計算する。我々の計算では短時間の範囲では、単一励起子の状態と二つの励起子の状態の両方において、励起子は量子ビートを起こしながら移動することが示される。我々は単一励起子の状態において初期に励起されたアンテナ発光団のエネルギーが2～3ピコ秒のうちに量子効率～96%で反応中心に効率よく集められること(トラップ)を明らかにする。上記の結果以外にも能動的ブラウン運動の研究に私が携わってきたことに注目されたい。我々は異なる仕切りの形状、境界での衝突ダイナミクス、粒子の回転拡散について2次元の周期的に仕切られたチャンネルにおいて自走で過減衰の微小浮遊子のブラウン輸送を数値解析により研究した。空間的非対称性が存在するとき、時間に相関する能動的ブラウン運動の計算結果は修正の対象となる。我々はヤヌス粒子のラチェット動作が通常の熱ポテンシャルのもとでのラチェット動作より桁違いに強いことがあり従って実験が可能であることを実証する。さらに小部分のヤヌス粒子が大きな混合部分の受動粒子の自発ポンピングを誘発することができる。

自然结构中电子激发能量转移动力学的几乎所有常规理论建模都是基于以下假设：分子组装中有一个激子（或天线蛋白）。在阳光强度中，多个激子过程被认为很少见。但是，在二维（2D）电子光谱实验中，光的强度不足以弱，无法引起一个发色团即可以激发状态存在。为了探索多种激子和EEA机制在能量转化中的影响，我们研究了FMO（Fenna-Matthews-Olson）B800环中的激子转移动力学和LH2（分别为7和九个批面上的光浓度浓缩络合物2）。基于先前研究中开发的方法，我们计算了能量转换效率和空间分布随时间的变化。我们的计算表明，在短期范围内，激子在单个和两个激子状态下都以量子拍打移动。我们透露，在单个激子状态下，可以在2-3 picseconds内的约96％量子效率在反应中心有效收集最初激发的天线发光体的能量。应当指出的是，除了上述结果外，我还参与了研究活动的布朗运动。我们研究了在二维的，定期分配的通道中自propelled和过度阻尼的微浮动物的布朗运输，以通过数值分析进行不同的分区形状，边界的碰撞动力学以及粒子旋转扩散。当存在空间不对称时，时间相关的活性布朗运动的计算结果将经过校正。我们证明，Janus颗粒的棘轮操作是在正常热势下棘轮操作强的数量级，因此可以实验。此外，一小部分Janus颗粒可以诱导大型被动颗粒的大型混合部分的自发泵送。

项目成果

Detectable inertial effects on Brownian transport through narrow pores

• DOI: 10.1209/0295-5075/98/50002
• 发表时间: 2012-06-01
• 期刊: EPL
• 影响因子: 1.8
• 作者: Ghosh, Pulak Kumar;Haenggi, Peter;Schmid, Gerhard
• 通讯作者: Schmid, Gerhard

Brownian transport in corrugated channels with inertia

• DOI: 10.1103/physreve.86.021112
• 发表时间: 2012-08-13
• 期刊: PHYSICAL REVIEW E
• 影响因子: 2.4
• 作者: Ghosh, P. K.;Haenggi, P.;Schmid, G.
• 通讯作者: Schmid, G.

Artificial photosynthetic reaction centers coupled to light-harvesting antennas

• DOI: 10.1103/physreve.84.061138
• 发表时间: 2011-12-22
• 期刊: PHYSICAL REVIEW E
• 影响因子: 2.4
• 作者: Ghosh, Pulak Kumar;Smirnov, Anatoly Yu.;Nori, Franco
• 通讯作者: Nori, Franco