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酸点と結晶子径の高度制御によるゼオライト触媒活性の超安定化

通过先进控制酸位和微晶尺寸实现沸石催化剂活性的超稳定

基本信息

批准号：
11J08175
负责人：
山崎裕一郎
金额：
$ 0.45万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2011
资助国家：
日本
起止时间：
2011 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-11J08175/
关键词：
酸点触媒寿命ジメチルエーテル DTO反応ゼオライト

项目摘要

ジメチルエーテルからの低級オレフィン合成について、これまでCa,P,B元素添加による酸性質の改良や結晶子径が小さく、結晶外表面酸量が少ないZSM-5ゼオライト触媒の調製により、その活性安定性を向上させてきた。しかし未だ固定床流通形式プロセル用触媒としてその寿命ほ短い。目標はワンパスで300時間以上の触媒寿命を示し、なおかつ反応-再生時に二次劣化が進行せず繰り返し使用可能な触媒である。この目標を達成する上では、1.反応時の触媒層がミクロ的に発熱(=ホットスポットの形成)している可能性が有り、触媒活性の正確な評価が困難、2.反応あるいは触媒させ字でのゼオライト骨格からのAl脱離が問題となっている。そこで、本研究では、ホットスポット形成抑制下での触媒活性評価と、DTO反応用活性超安定化触媒の開発を目的とした。ゼオライトの調製は、TEOSをSi源として行い、粒径については元素添加により制御した。DTO/MTO反応においては、有効とされるFe-silicateに着目し、その評価を行った。長寿命化ならびに繰り返しの利用を想定し、まず調製したZSM-5を触媒反応に供したところ、再生を繰り返す毎に寿命の向上が確認された。反応条件から、骨格から脱Alが生じているものと推察された。そのため、予めZSM-5を脱Alし、触媒反応に供したところ、脱Alしていない触媒と比較してその触媒活性は飛躍的に向上した。これにより、寿命増大と繰り返し特性向上の2点の解決に向け、ゼオライトの設計指針が得られた。微細化による拡散性向上がもたらす触媒寿命向上化については、微細化による大きな影響は確認されなかったが、微細化時に添加したCa元素により(i)Na+と同様に合成時に骨格の負電荷をCa2+でキャンセルしたため、その後発現した酸点が高耐水熱性を示した、(ii)NH3-TPD測定から、Ca元素の添加により酸性質が変化した(要IR測定)、ことが考えられ。触媒寿命向上化に一定の道筋を立てることに成功した。

For ZSM-5 catalyst synthesis, Ca,P,B elements are added to improve the acid properties, the crystal diameter is reduced, the acid content on the outer surface of the crystal is reduced, and the activity stability is improved. The fixed bed circulation mode is not stable, and the service life of the catalyst is short. The purpose is to show the catalyst life of more than 300 times, and to prevent secondary degradation during regeneration. To achieve this goal, there are three aspects: 1. The possibility of heat transfer from catalyst layer to catalyst layer in reverse reaction; 2. The problem of Al detachment from catalyst layer to catalyst layer in reverse reaction. This study aims to evaluate the catalytic activity under the inhibition of catalyst formation and to develop DTO catalyst with super activity. SiO2-SiO2-SiO2 + SiO2 + SiO DTO/MTO anti-corrosion, anti-corrosion Long life, long life The condition of reverse rotation is changed, and the condition of reverse rotation is changed. The catalyst activity of ZSM-5 is higher than that of ZSM-5. The design pointer of the two points of solution of the upward direction and the upward direction of the upward direction is obtained. (i)Na+, Ca2+, acid point, high water resistance,(ii) NH3-TPD measurement, Ca addition, acid property change (IR measurement),(iii) NH3-TPD measurement,(iv)NH3-TPD measurement,(v)NH3-TPD measurement.ことが考えられ。The life of catalyst is increased and the channel is established successfully.