金属錯体のフォトクロミックな構造変化に基づく触媒反応の制御
基于金属配合物光致变色结构变化的催化反应控制
基本信息
- 批准号:12J02397
- 负责人:
- 金额:$ 1.73万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
- 财政年份:2012
- 资助国家:日本
- 起止时间:2012-04-01 至 2015-03-31
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
今年度は、還元反応の触媒部位となるテトラピリドフェナジン (tpphz)配位子、および支持配位子として剛直な2,2’-ビピリジン (bpy)を有するRu(II)錯体を、触媒に用いて水素発生反応の検討を行った。この錯体を、水:メタノール混合溶媒に溶解し、電子供与体としてトリエチルアミンを加え、白色光 (380 - 670 nm)を照射した際に、発生した水素の量を測定すると、触媒希釈条件下では触媒回転数 (TON)が160回という比較的高い値を示した。また、tpphz配位子の末端に存在する空のフェナントロリン部位を、フェナンスレン構造に変更した類似錯体との比較を行うと、両者はほとんど変わらない水素発生効率を示したのに対し、[RuII(bpy)2(bpm)]2+を触媒に用いた場合には、水素がほとんど発生しなかったことから、触媒活性部位がtpphz配位子のピラジン部位であることが示唆された。この光触媒的な水素発生反応を行った際に、1H NMRスペクトルおよびUV-visスペクトルの変化は、tpphz配位子が還元されて、π共役系が縮小していることを示していた。この生成物は、水素発生反応の中間体であると考えられる。また、Ru-tpphz錯体を用い、メタノールとホウ酸緩衝液を1:1で混合した溶媒中において、電圧を印加しながら、白色光を照射したところ、3時間でTONが51回という高い水素発生効率を示した。参照実験を行った結果、電圧の印加と光照射の両方を行っているときにのみ、水素が発生することから、この反応が光電解触媒反応であることが明らかになった。また、光照射時の電流量の増加率は、サイクリックボルタンメトリーにおける掃引速度に依存しないことから、この水素発生反応における律速段階は、電解による錯体の還元過程ではなく、後続の光反応過程であることが明らかとなった。
This year, the catalyst site of the reductive reaction, the catalyst site, the catalyst site, the catalyst site The amount of water produced during irradiation with white light (380 - 670 nm) was measured. The catalyst recovery number (TON) was 160 cycles. The presence of the terminal of the tpphz ligand is not only an empty site, but also a structure similar to that of the complex. The production efficiency of water element is shown in the case where [RuII(bpy)2(bpm)]2+ is used as catalyst. The catalyst active site is tpphz ligand. As the photochemical reaction of this photocatalyst progresses, the changes in 1H NMR and UV-vis molecules, the replacement of tpphz ligands, and the shrinking of the π-coexisting system are demonstrated. The product is an intermediate of water element production. Ru-tpphz is mixed with acid buffer solution 1:1, voltage 1:1, white light 3:1, and high water yield 5:1. Reference to the results of the operation, voltage and light irradiation, water element generation, reaction and photoelectrolysis catalyst reaction The rate of increase of the amount of current during light irradiation depends on the sweep speed, the rate of reaction of water element, the rate of reaction of electrolysis, the rate of reaction of water element, and the rate of reaction of light element.
项目成果
期刊论文数量(0)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Complete Photochromic Structural Changes of Ruthenium(II)-Pyridylamine-Diimine Complexes
钌(II)-吡啶胺-二亚胺配合物的完全光致变色结构变化
- DOI:
- 发表时间:2013
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:Takuya Sawaki;Tomoya Ishizuka;Masaki Kawano;Yoshihito Shiota;Kazunari Yoshizawa;Takahiko Kojima
- 通讯作者:Takahiko Kojima
Complete Photochromic Interconversion of Bistable Ruthenium(II)-Diimine Complexes
双稳态钌(II)-二亚胺配合物的完全光致变色互变
- DOI:
- 发表时间:2013
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:Takuya Sawaki;Tomoya Ishizuka;Masaki Kawano;Yoshihito Shiota;Kazunari Yoshizawa;Takahiko Kojima
- 通讯作者:Takahiko Kojima
励起状態の制御によるルテニウム(II)-ジイミン錯体のフォトクロミックな構造変化の完全制御
通过控制激发态完全控制钌(II)-二亚胺配合物的光致变色结构变化
- DOI:
- 发表时间:2013
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:沢木拓也;石塚智也;河野正規;塩田淑仁;吉澤一成;小島隆彦
- 通讯作者:小島隆彦
ルテニウム(III)-ポリピリジルアミン錯体における長距離プロトン共役電子移動反応に対する配位子の電子的効果
配体对钌(III)-聚吡啶胺配合物中长程质子共轭电子转移反应的电子效应
- DOI:
- 发表时间:2013
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:Ikeda;H.; Asada;N.; Ohta;E.; Oshima;M.; K. Mizuno;髙橋翔也;池田 浩;松崎弘平;池田 浩;沢木拓也
- 通讯作者:沢木拓也
光を駆動力としたルテニウム(II)錯体による電解触媒的水素発生反応
以光为驱动力的钌(II)配合物电催化制氢反应
- DOI:
- 发表时间:2015
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:沢木拓也;石塚智也;小谷宏明;小島隆彦
- 通讯作者:小島隆彦
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沢木 拓也其他文献
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