網目構造形成に及ぼすゲル化反応速度の影響とその静的・動的力学特性の解明

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これまでの研究において申請者はプレポリマー形状・ゲル化速度の調節によりループ構造に代表される網目の結合不均一性を制御できる可能性を発見した。本研究において申請者は、網目の結合不均一性がどのようなメカニズムで形成されるかを明らかにし、結合不均一性がゲルの物性にどのような影響を及ぼし、どのように評価され得るかを明らかにすることを目的とした。これらの研究を通して申請者は、網目構造の不均一性を制御することで物性を制御する指針を得ること、またゲルの網目構造の物理学の構築に貢献することを目的とした。本年度は前述した目的を達成するに先立ち、不均一性の排除された均一な網目がどのような力学物性を持つのかを明らかにすることは重要なことである。申請者は本年度内に以下の事項について明らかにした。(1) Tetra-PEGゲルを作製する際の、濃度、pH、イオン強度の依存性を評価したところ、pH・イオン強度の影響は反応率に影響を及ぼし、濃度のみがループ構造の形成に影響を及ぼすことがわかった。(2) 濃度・架橋点間分子量・結合率・ゲスト高分子鎖濃度を任意に制御したTetra-PEGゲルを作製し、二軸延伸を行った。その結果、純ずり変形下における直交する二軸間の応力比はゲルの網目につながっている高分子鎖の存在確率にのみ依存することがわかった。これらの結果から、ゲルにおける二軸間の応力相関はネマチック相互作用やトポロジカル相互作用などの多体間相互作用に起因している可能性を示唆した。(2)は学会で発表され、優秀発表賞を受賞した他、学会誌に投稿中であり、期待以上の研究の進展があったと考えられる。