Development of a Relativistic Hilbert-Space Multi-Reference Coupled-Cluster Program

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The development of a program for the precise and efficient assessment of the electronic structure of molecules containing heavy atoms is proposed. The method of choice is an extension of the coupled-cluster approach to such molecules with complicated shell structures leading to electronic states which cannot be described by a single reference determinant, e.g. a Hartree-Fock determinant. This situation is typical in the transition metal and f-element compounds, and in addition, a large number of electrons has to be correlated. The implementation shall remain general with respect to the approach to including relativistic effects. The program also lays the basis for computing e.g. electric and magnetic properties of these systems at the proposed level of theory. Die Entwicklung eines Programmes zur genauen und effizienten Erfassung der elektronischen Struktur von Molekülen, die schwere Elemente enthalten, wird vorgeschlagen. Die Methode der Wahl ist eine Erweiterung des Coupled-Cluster-Ansatzes zur Anwendung auf Moleküle mit komplizierten Schalenstrukturen, die zu elektronischen Zuständen führen, die nicht durch eine einzige Referenzdeterminante, z.B. eine Hartree-Fock-Determinante, beschrieben werden können. Typisch ist diese Situation in den Übergangsmetall- und Verbindungen der f-Elemente, wo zusätzlich eine grosse Zahl von Elektronen korreliert werden muss. Die Implementierung soll bezüglich der Berücksichtigung relativistischer Effekte allgemein erfolgen. Das Programm legt auch die Grundlage für die Berechnung z.B. elektrischer und magnetischer Eigenschaften solcher Moleküle auf dem angepeilten theoretischen Niveau.