Ladungsträgertransport und -dynamik sowie lokale Struktur anionensubstituierter Li-Interkalationsverbindungen von Übergangsmetallchalkogeniden und Derivaten

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Im Rahmen dieses Projektes sollen Ladungsträgertransport und -dynamik sowie die lokale Struktur in verschiedenen Li-Interkalationsverbindungen von Übergangsmetallchalkogeniden nach partieller Substitution des Anions erforscht werden. Dies betrifft Verbindungen des Typs LixMS2-ySey (M = Ti, Nb) sowie Derivate des Typs LixCr5-yMyQ8-zQ'z (M = Ti, V; Q=Q' = S, Se. Te), bei denen auch eine partielle Substitution des Übergangsmetallkations erfolgt. Mit Hilfe der sich ergänzenden Techniken der NMR- und Impedanzspektroskopie werden sowohl die Diffusion und Dynamik der Ionen als auch der langreichweitige Ionen- und Elektronentransport untersucht. Weiterhin wird die elektronische Leitfähigkeit durch Gleichstrommessungen bestimmt. Zur Untersuchung der lokalen atomaren und elektronischen Struktur wird ebenfalls die NMR-Spektroskopie eingesetzt. Mögliche NMR-Sonden sind für das Studium der Ionendynamik 7Li, 6Li, 8Li (b-NMR) und für die lokale Struktur insbesondere 51V, 93Nb und 47Ti, 49Ti sowie die substituierten Kerne 77Se und 125Te. Die experimentellen Ergebnisse insbesondere zur lokalen Struktur sollen mit quantenchemischen Rechnungen verglichen und mit deren Hilfe interpretiert werden. Die Präparation der nicht interkalierten Ausgangsverbindungen geschieht über klassische Hochtemperatursynthese sowie chemischen Gasphasentransport. Die Interkalationsreaktionen werden elektrochemisch und chemisch durchgeführt. Sowohl die Edukte als auch die Produkte werden umfassend in Bezug auf die Zusammensetzung, Struktur und physikalischen Eigenschaften charakterisiert. Die Interkalationsreaktionen werden mit in situ-Röntgenbeugung untersucht, um die Bildung unterschiedlicher Stufen in Abhängigkeit von den Defekttypen und -konzentrationen zu erfassen. Die Untersuchungen dienen der Klärung von grundlegenden Fragen zu Struktur-Beweglichkeits-Relationen und dem detaillierten Verständnis von Interkalations- und Diffusionsmechanismen.