量子ダイナミクスによる酸素分子表面反応の理論的研究

平成27年度は、SrTiO3(001)表面と水素分子の相互作用に関する理論的研究を行い、その電子状態や反応のダイナミクスを明らかにしてきた。まず、密度汎関数理論に基づく第一原理電子状態計算から、水素分子の吸着状態を分子の全内部自由度を考慮して詳細に調査した。その結果、吸着には強い分子配向異方性が存在することを見出した。また、得られたポテンシャルエネルギー曲面を用いて水素分子の吸着量子状態を計算し、SrTiO3表面のような分子配向異方性の強い表面上では、分子の回転状態は気相から大きく変調されることを明らかにした。さらに、水素分子の脱離エネルギーの大きさは、分子の回転状態に依存して異なることを明らかにした。このことから、吸着と脱離のプロセスによって、分子の回転状態を選別することができる、つまり、水素分子の核スピン異性体の分離が可能であることを理論的に示した。さらに、水素分子の散乱反応のダイナミクス計算を行った。その結果、SrTiO3表面に入射させる水素分子の初期条件を適当に設定することで、分子回転状態の励起を介した非弾性散乱をパラ水素のみに起こすことができ、ここでも核スピン異性体の分離可能性を理論計算によって示した。本研究の成果をもとに特許の申請を行ったとともに、これらの成果をEuropean Conference on Surface Science 31等の国内外の学会に参加し発表を行った。

平成27年度は、SrTiO3(001)表面と水素分子の相互作用に関する理論的研究を行い、その電子状態や反応のダイナミクスを明らかにしてきた。まず、密度汎関数理論に基づく第一原理電子状態計算から、水素分子の吸着状態を分子の全内部自由度を考慮して詳細に調査した。その結果、吸着には強い分子配向異方性が存在することを見出した。また、得られたポテンシャルエネルギー曲面を用いて水素分子の吸着量子状態を計算し、SrTiO3表面のような分子配向異方性の強い表面上では、分子の回転状態は気相から大きく変調されることを明らかにした。さらに、水素分子の脱離エネルギーの大きさは、分子の回転状態に依存して異なることを明らかにした。このことから、吸着と脱離のプロセスによって、分子の回転状態を選別することができる、つまり、水素分子の核スピン異性体の分離が可能であることを理論的に示した。さらに、水素分子の散乱反応のダイナミクス計算を行った。その結果、SrTiO3表面に入射させる水素分子の初期条件を適当に設定することで、分子回転状態の励起を介した非弾性散乱をパラ水素のみに起こすことができ、ここでも核スピン異性体の分離可能性を理論計算によって示した。本研究の成果をもとに特許の申請を行ったとともに、これらの成果をEuropean Conference on Surface Science 31等の国内外の学会に参加し発表を行った。