複合的その場解析による不均一触媒の微視的反応メカニズムの研究

利用复杂原位分析研究多相催化剂微观反应机理

• 批准号: 14J03360
• 负责人: 豊島 遼
• 金额: $ 1.22万
• 依托单位: Keio University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2014
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2014-04-25 至 2016-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-14J03360/
• 关键词: 不均一触媒; 放射光分光; 密度汎関数法; CO酸化反応; 金属ナノ粒子; 二元合金

三元触媒は工場や自動車から排出されるガスに含まれる一酸化炭素(CO)等の有害な化学物質を、無害化する作用を持つ触媒であり、その内部には白金(Pt)、パラジウム(Pd)、ロジウム(Rh)などの白金族金属微粒子が含まれている。従来、固体表面上で進行する化学反応の観測は超高真空条件で行われてきた。一方で実際の触媒が作動する条件は大気圧であり、この圧力環境の違いが触媒作用に影響する可能性が指摘されてきた。私は大気圧に近い環境下で進行するCO酸化反応を観測できる準大気圧光電子分光を用いて、各触媒表面で進行する触媒反応メカニズムの解明に取り組んだ。本研究では、実在の三元触媒に近いと考えられる貴金属粒子における触媒反応に注目した。現実の触媒表面は常に大気に曝されており、酸化が深く進行された状態で存在していると考えられる。そこで、測定には大気圧条件で酸化されたRh微粒子を試料として用いた。酸化物上でどのように反応が進行するのかを検討するため、Rh酸化物に対して準大気圧でCOを暴露し、その反応(還元)過程についてその場観測を行った。結果、Rh酸化物の三次元的な分布やCOとの反応性などの知見を得ることが出来た。大気圧条件での酸化された触媒表面とCOの反応性をその場観測した例はなく、このような情報は実用触媒をデザインする上で有用であると考えられる。さらに、二元合金触媒上での触媒反応について検討した。合金化することで反応性が向上することは古くから知られており、アンサンブル効果と呼ばれているが、その原子レベルでの起源は明らかでない場合が多かった。本研究ではPd-金(Au)合金表面におけるCO酸化反応に注目し、Pd表面での結果と比較することでその起源の解明に取り組んだ。測定の結果、合金化により反応に寄与する表面上の化学種の存在割合が変化し、異なるメカニズムで反応が進行していることが明らかになった。

Ternary catalyst contains harmful chemicals such as acidified carbon (CO) and other harmful chemicals in the exhaust of automatic vehicles in the factory. It acts as a harmless catalyst and contains platinum (Pt), platinum (Pd), platinum (Rh) and platinum group metal particles in the interior. Chemical reactions on solid surfaces are carried out under ultra-high vacuum conditions. On the one hand, the conditions for the actual operation of the catalyst are high pressure, and the possibility that the pressure environment may affect the catalytic action is also discussed. The CO acidification reaction is carried out under high pressure and near environment, and the photoelectron spectroscopy is carried out under high pressure. The catalyst reaction is carried out on the surface of each catalyst. In this study, the ternary catalyst was studied. Now the catalyst surface is often exposed to high temperature, acidification is in deep progress, and there is no change in the temperature. For the determination of Rh micro-particles under high pressure conditions For further discussion, we conducted field observations during the reaction (reduction) process of Rh acidifiers exposed to high atmospheric pressure and CO. The results show that the three-dimensional distribution of Rh acidified compounds and the reaction property of CO are obtained. High pressure conditions for acidification of the catalyst surface CO reactivity of the field measurement, such as, for example, the use of catalyst information on the useful test In addition, the catalyst reaction on the binary alloy catalyst is investigated. Alloying is a process of reverse osmosis. It is a process of reverse osmosis. It is a process of reverse osmosis. In this study, the CO acidification reaction on Pd-Au alloy surface was studied. The results of Pd surface were compared and the origin of CO acidification was clarified. As a result of the measurement, the presence of chemical species on the surface of the alloy is changed, and the reaction is carried out.

项目成果

CO Adsorption and Oxidation on Pd70Au30(111) Alloy Surface Using Ambient-Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy.

使用常压 X 射线光电子能谱研究 Pd70Au30(111) 合金表面的 CO 吸附和氧化。

• 发表时间: 2015
• 作者: 真鍋 翔;吉田 耕一;川合 千裕;尾関 宗孝;小谷 泰一;玉木 敬二;R. Toyoshima and H. Kondoh
• 通讯作者: R. Toyoshima and H. Kondoh

Formation of the Dense CO Overlayer on Pt(111): An Ambient-Pressure XPS Study

Pt(111) 上致密 CO 覆盖层的形成：常压 XPS 研究

• 发表时间: 2014
• 作者: Ryo Toyoshima;Masaaki Yoshida;Yuji Monya and Hiroshi Kondoh
• 通讯作者: Yuji Monya and Hiroshi Kondoh

NAP-XPSを用いたPt(111)上のCO吸着構造の研究

NAP-XPS 研究 Pt(111) 上的 CO 吸附结构

• 发表时间: 2014
• 作者: 豊島遼;紋谷祐爾;吉田真明;近藤寛
• 通讯作者: 近藤寛

A High-Pressure-Induced Dense CO Overlayer on A Pt(111): A Chemical Analysis Using In Situ Near Ambient Pressure XPS

Pt(111) 上的高压诱导致密 CO 覆盖层：使用近环境压力原位 XPS 进行化学分析

• DOI: 10.1039/c4cp04318a
• 发表时间: 2014
• 期刊: Physical Chemistry Chemical Physics
• 影响因子: 3.3
• 作者: Ryo Toyoshima;Masaaki Yoshida;Yuji Monya;Kazuma Suzuki;Kenta Amemiya;Kazuhiko Mase;Bongjin Simon Mun and Hiroshi Kondoh
• 通讯作者: Bongjin Simon Mun and Hiroshi Kondoh

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