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窒素ドープ炭素材料の酸素還元反応メカニズムの解明

氮掺杂碳材料氧还原反应机理的阐明

基本信息

批准号：
14J11134
负责人：
木内久雄
金额：
$ 1.22万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2014
资助国家：
日本
起止时间：
2014-04-25 至 2016-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

燃料電池用の実用触媒はPtを代替する材料開発が急務である。窒素ドープ炭素材料は燃料電池での酸素還元反応(ORR)を促進する低コスト代替触媒として注目されており、その触媒活性点を特定することが重要である。本研究の目的は、in situ 軟 X 線吸収・発光システムを開発し、酸素還元反応中における実触媒および窒素ドープグラファイトモデル試料の軽元素の電子状態変化を比較することで、ORR 活性発現メカニズムを解明することである。今年度は、窒素ドープ炭素還元触媒のモデル触媒である窒素ドープグラファイト (N-HOPG)に対して、X線光電子分光 (XPS)、X線吸収分光 (XAS)、ラマン分光、電気化学測定を用いてCO2吸着前後の電子状態変化から電子供与性を明らかにする実験を行った。作製した窒素ドープグラファイトモデル触媒(N-HOPG)へのCO2吸着を行い、N-HOPGの電子供与性を論じた。室温でのN-HOPGへのCO2吸着量は10000 L程度で飽和し、窒素ドープにより室温でもCO2が吸着することが分かった。CO2吸着前後のO 1s XPSから、吸着したCO2は基板からの電荷移動により安定し、物理吸着のCO2分子より約2 eV低結合エネルギー側にピークをもつことが分かった。また、CO2吸着前後のO 1s XASから、N-HOPG表面に対してCO2分子軸を平行にして吸着することが示唆された。CO2吸着前後でN 1s XASの変化はほとんど観測されなかったことから、グラファイト面内に配向したpyridinic N及びgraphitic Nの周辺炭素がLewis塩基点を形成することが明らかになった。

The urgent task of developing materials for fuel cell applications is to replace Pt. Carbon fuel cells are made of carbon materials. It is very important to promote the reduction of ORR in carbon fuel cells. The purpose of this study is to develop and compare the electronic state changes of the elements in situ soft X-ray absorption and emission systems, and to clarify the mechanism of ORR activity development. This year, the carbon reduction catalyst was used to determine the electron state before and after CO2 adsorption, electron donor activity, and electron donor activity. CO2 sorption and electron donor properties of N-HOPG catalysts The CO2 sorption capacity of N-HOPG at room temperature is about 10000 L. CO2 adsorption before and after the O 1s XPS, adsorption of CO2 on the substrate, charge transfer, stability, physical adsorption of CO2 molecules, about 2 eV, low binding, high temperature, high The surface of N-HOPG is parallel to the molecular axis of CO2. Before and after CO2 sorption, N 1s XAS was transformed into N 1 s XAS, which was aligned in the plane of pyridinic N and graphic N and formed into Lewis base points.

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

X線光電子・吸収分光による窒素ドープグラファイトに化学吸着したCO2の観測

使用 X 射线光电子/吸收光谱观察氮掺杂石墨上化学吸附的 CO2

DOI：
发表时间：
2015
期刊：
影响因子：
0
作者：
Daichi Yamashita;Masahisa Wada;Keiji Takabe;木内久雄;木内久雄;木内久雄;木内久雄
通讯作者：
木内久雄

Multi-Phonon Excitations in Fe 2p RIXS on Mg2FeH6

Mg2FeH6 上 Fe 2p RIXS 的多声子激发

DOI：
发表时间：
2015
期刊：
Journal of The Physical Society of Japan
影响因子：
1.7
作者：
Keisuke Kurita;Daiichiro Sekiba;Isao Harayama;Kenta Chito;Yoshihisa Harada;Hisao Kiuchi;Masaharu Oshima;Shigeyuki Takagi;Motoaki Matsuo;Ryutaro Sato;Katsutoshi Aoki;and Shin-ichi Orimo
通讯作者：
and Shin-ichi Orimo

X線光電子・吸収分光法による窒素ドープグラファイトに配向吸着したCO2の観測

使用 X 射线光电子/吸收光谱观察氮掺杂石墨上吸附的定向 CO2