熱起電力計測を中心とした単分子接合の電子状態規定と新規物性探索

定义单分子结的电子态并寻找新的物理性质，重点关注热电动势测量

• 批准号: 14J11516
• 负责人: 松下 龍二
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Tokyo Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2014
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2014-04-25 至 2016-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-14J11516/
• 关键词: 熱電能; 電子構造; 単分子接合; 電子構造解析

本研究は、(1) 熱電能と電気伝導度の同時計測に基づく、単分子接合の電子構造解析法の開発・適用、(2) 振動分光による単分子接合の原子構造解析　により単分子接合の原子・電子構造を規定した単分子計測法を確立することを目的とした。昨年度は金電極間に1, 4-ベンゼンジチオール(BDT)分子が架橋した系（金/BDT接合）の熱電能計測を実施した。まず、室温にて金/BDT接合の熱起電力の温度差依存性を計測した。計測では正の電圧値をとる接合と負の電圧値をとる接合が観測された。そこで各々の熱電的性質を調べるため、電圧値を、正の値と負の値をとるグループに区分けして各グル―プの平均値を見積もった。その結果、正のグループは一致した挙動を示し、熱電能を15.5μV/Kと求めた。この結果は先行研究とおよそ一致した。一方で負の電圧値も観測された。先行研究と異なる負の熱電能の出現は接合作製系の違いに起因すると思われる。以上、金/BDT接合のキャリアを決定することができた。次いで低温（20 K ~ 50 K）にて、金/BDT接合に関して熱電能-IV特性計測を実施した。Breit-Wignerモデルを用いた解析から、本計測では伝導軌道準位-フェルミ準位間エネルギー差を1eVと見積もった。加えて、振動分光計測（IETS）を実施して架橋分子種を決定しつつ熱電能計測を実施した。IETS－熱電能その場計測において、単分子接合の電気伝導度と熱電能の間の負の相関をとらえることができた。電気伝導度－熱電能間の相関は、金属-分子間の相互作用増加によるカップリングの増加で電気伝導度が増えた一方、透過率関数の傾きが減り、熱電能が減少した、と解釈できる。以上、電子状態を決定し、かつ電子状態のダイナミクスを観測した。本研究で提案された計測手法は物性発現機構の詳細な理解を可能にし、新規物性探索に寄与すると期待される。

は, this study: (1) thermal power can と electricity 気 伝 conductance の simultaneously measuring に base づ く bonding の 単 molecules, the electronic structure analytic method の 発 applicable, (2) vibration spectral に よ る 単 molecular conjugation の atomic structure に よ り を 単 jointing の atomic, molecular electronic structure regulation し た 単 molecular を measuring method to establish す る こ と を purpose と し た. Yesterday annual に は gold electrodes 1, 4 - ベ ン ゼ ン ジ チ オ ー ル (BDT) molecular が bridging し た system (gold/BDT joint) の thermoelectric power measuring を be applied し た. Youdaoplaceholder0, room temperature にて gold /BDT bonding <s:1> thermal initiation power <e:1> temperature difference dependence を measurement <s:1> た. Measure the で で positive <s:1> voltage value をとる and connect it to the と negative <s:1> voltage value をとる and connect it to the が観 to measure the された. そ こ で each 々 の thermoelectric properties of を adjustable べ る た め, electricity 圧 numerical を, is の numerical と negative の numerical を と る グ ル ー プ に distinguish け し て each グ ル - プ の on average numerical を see product も っ た. Youdaoplaceholder0 そ results, positive グ グ グ プ プ グ are consistent, <s:1> た挙 dynamic を shows グ, thermoelectric energy を15.5μV/Kと find めた. The results of the とおよそ prior study とおよそ are consistent with た. One side で negative test voltage value 観 観 measure された. Preliminary research shows that the occurrence of と abnormal なる negative <s:1> thermoelectric energy <e:1> is due to the <s:1> cooperative system, the <s:1> violation of に, and the に cause of すると thought われる. The above, gold /BDT bonding キャリアを キャリアを determines する とがで とがで た. Sub-で で low temperature (20 K to 50 K) にて, gold /BDT bonding に related <s:1> て thermoelectric energy-iv characteristic measurement を application <s:1> た. Breit - Wigner モ デ ル を with い た parsing か ら, this measuring で は 伝 guide rail must place - フ ェ ル ミ between quasi a エ ネ ル ギ ー を 1 ev と see product も っ た. The addition of えて, vibration spectrophotometry (IETS) を, application of <s:1> て, bridging of molecular species を, determination of <s:1>, <s:1>, and thermoelectric energy measurement を application of <s:1>, た. IETS - thermoelectric power そ の field measuring に お い て, 単 molecular conjugation の electric 気 伝 conductance と thermoelectric power between の の negative の phase masato を と ら え る こ と が で き た. Electric 気 伝 conductance between の thermoelectric power and the phase masato は, の interaction between metal - molecular raised に よ る カ ッ プ リ ン グ の raised で requirement by electric 気 伝 conductance が raised え た side tilt, transmittance masato の き が り reduction, thermoelectric が reduce し た and と 釈 で き る. The above, the electronic state を determines the <s:1>, the スを観 electronic state <s:1> ダ ナ ナ ナ スを観 スを観 スを観 measures the <s:1> た. This study proposed で さ れ た measuring technique は property 発 institutions now の detailed な may understand を に し, new rules to explore に send す る と expect さ れ る.

项目成果

金ナノ接合における熱起電力の接合温度依存性

金纳米结中热电动势的结温依赖性

• 发表时间: 2014
• 作者: 松下龍二;金子哲;木口学
• 通讯作者: 木口学

Thermopower Measurement of Gold Atomic Junctions

金原子结的热功率测量

• 发表时间: 2014
• 作者: R. Matsushita;S. Kaneko;M. Kiguchi
• 通讯作者: M. Kiguchi

Simultaneous Measurement of Electrical Conductance and Thermopower of Single Benzeneditiol Molecular Junctions

单一苯二醇分子结电导率和热电势的同时测量

• DOI: 10.7567/apex.8.065201
• 发表时间: 2015
• 期刊: APEX
• 作者: S.Kaneko;Y. Nakamura;R. Matsushita;S. Marques-Gonzalez;M. Kiguchi
• 通讯作者: M. Kiguchi

金単原子接合における熱起電力の揺らぎ

金单原子键合中热电动势的波动

• 发表时间: 2014
• 作者: 松下龍二;金子哲;木口学
• 通讯作者: 木口学

Temperature dependence of the thermopower and its variation of the Au atomic contact

热电势的温度依赖性及其 Au 原子接触的变化

• DOI: 10.1088/0957-4484/26/4/045709
• 发表时间: 2015
• 期刊: Nanotechnology
• 影响因子: 3.5
• 作者: Ryuji Matsushita;Satoshi Kaneko;Shintaro Fujii;Hisao Nakamura;Manabu Kiguchi
• 通讯作者: Manabu Kiguchi