太陽光による非断熱・非平衡反応過程の第一原理的研究

太阳光诱导的非绝热非平衡反应过程的第一性原理研究

• 批准号: 15J01350
• 负责人: 島村 孝平
• 金额: $ 0.64万
• 依托单位: Kobe University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2015
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2015-04-24 至 2016-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15J01350/
• 关键词: ペロブスカイト太陽電池; 光励起キャリア; 拡散距離; 非断熱第一原理分子動力学法; 国際研究者交流; アメリカ

本研究では、近年目覚ましい太陽エネルギー変換効率の向上を見せる「ペロブスカイト太陽電池」を研究対象とし、太陽光によって生成される光励起キャリアのダイナミクスについて調査した。先行研究から光励起キャリアは自由電子及び自由正孔であることが明らかにされている。だが、静的な理論計算から算出される両者の有効質量には明らかな違いがあるのに対し、実験結果から示唆される拡散距離は同程度という矛盾が生じていた。この問題について、非断熱第一原理分子動力学法に基づく計算機シミュレーションを行い、実際にこれらのキャリアの位置と速度の時間発展を追跡することで、拡散機構の解明に取り組んだ。ペロブスカイト太陽電池は主として、「CH3NH3PbI3」のペロブスカイト構造を太陽光吸収部位として用いており、ここで光励起キャリアが生じる。本研究でもこの構造を用いた。シミュレーションの結果、自由電子・自由正孔の生成と拡散が同程度になることが確認された。そして、拡散機構に対する説明を次のように与えた。まず、光励起キャリアの波動関数をその重心が行うホッピング運動と、波動関数が広がる原子数という２つの観点に分ける。重心運動に注目すると、電子の重心はPb原子が作る格子に沿ってホッピングが起こり、正孔はI原子の格子に沿ってホッピングすることが分かった。ここで重要なのは、Pb原子が作る格子の間隔の方が大きいということである。一方、波動関数の広がりの点では正孔の方が多くのI原子に跨っており、励起電子の波動関数が跨るPb原子数よりも大きい。跨る原子数が多いと、ホッピング率もそれだけ大きくなる。これらの知見から、光励起キャリアの重心の移動距離と波動関数の広がりのトレードオフによって拡散距離が同程度と成り得ることが導かれる。本研究結果は、動的にかつ原子レベルから光励起キャリア拡散機構を理解した、という点で意義があると考えられる。

In this study, in recent years, there has been an increase in the number of people in the research industry. In this study, in recent years, we have seen the improvement of the research results in this study. First of all, we should study how to excite the free electrons and the free-hole power generation systems. According to the calculation of the theory and calculation of the system, it is calculated that there is a clear indication that there is a difference between the two groups, and the results indicate that there is a problem of dispersion in the same degree. On the basis of the first principle of molecular dynamics, the basic computer is used to carry out the operation, the location, the speed, the machine, the machine. The main equipment and the "CH3NH3PbI3" equipment of the solar cell are used to make the equipment for the light absorption parts of the solar cell, and the equipment is used to stimulate the equipment. The purpose of this study is to make the use of drugs in this study. The results of the test results and the free hole generation of free electrons are verified by the same degree of verification. The training and distribution agencies shall make sure that they know the difference between the second and the second round. The center of gravity, the center of gravity, the number of atoms, the number of atoms. The center of gravity, the center of gravity, the Pb atom, the center of gravity, the center of gravity, the It is important to know that the Pb atoms are in the grid, and that the atoms are separated from each other. On one side, the number of wave motions, the number of atoms, the number of atoms, the number of Pb atoms, the number of atoms. Across the number of atoms, the number of atoms is much higher than the number of atoms. If you are aware of the situation, you will be encouraged to move the center of gravity of the vehicle, and the number of waves will increase to the same extent. According to the results of this study, the atomic force of the movement encourages the dispersion mechanism to understand the meaning of the information system.

项目成果

University of Southern California(米国)

南加州大学（美国）

非断熱第一原理分子動力学法によるペロブスカイト型有機金属ハロゲン化物の光キャリアダイナミクスII

使用非绝热第一原理分子动力学方法 II 计算钙钛矿型有机金属卤化物的光载流子动力学

• 发表时间: 2015
• 作者: Tomoya Hakamata;Kohei Shimamura;Fuyuki Shimojo;Rajiv K. Kalia;Aiichiro Nakano;and Priya Vashishta;袴田智哉，島村孝平，下條冬樹，Rajiv K. Kalia，Aiichiro Nakano，Priya Vashishta
• 通讯作者: 袴田智哉，島村孝平，下條冬樹，Rajiv K. Kalia，Aiichiro Nakano，Priya Vashishta

Mechanism of Photocarrier Diffusion in Halide Organometal Perovskite: Nonadiabatic Ab Initio Molecular Dynamics Study

卤化物有机金属钙钛矿中光载流子扩散机制：非绝热从头算分子动力学研究

• 发表时间: 2015
• 作者: Tomoya Hakamata;Kohei Shimamura;Fuyuki Shimojo;Rajiv K. Kalia;Aiichiro Nakano;and Priya Vashishta;袴田智哉，島村孝平，下條冬樹，Rajiv K. Kalia，Aiichiro Nakano，Priya Vashishta;Kohei Shimamura
• 通讯作者: Kohei Shimamura