金クラスター担持触媒の創成・機能発現機構解明に向けた量子化学的アプローチ

量子化学方法阐明金簇负载催化剂的创造和功能表达机制

• 批准号: 15J01822
• 负责人: 多田 幸平
• 金额: $ 1.24万
• 依托单位: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology (2016)Osaka University (2015)
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2015
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2015-04-24 至 2017-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15J01822/
• 关键词: 金触媒; 第一原理計算; ナノ材料; 表面・界面; 貴金属担持触媒; 密度汎関数理論; 貴金属固定化; 省貴金属化; 触媒機構解明; 界面電子状態; 表面化学修飾

本研究は、調製段階での現象も含めて理論計算から包括的に検討を行うことにより、金触媒の機構解明と新規触媒の創成に関する知見を与えることを研究目的としている。採用１年度（平成27年度）では、金触媒の調製における経験則に理論計算から証明を与えることに成功した。採用２年度（平成28年度）では、採用１年度での結果を考慮したうえで、担体結晶面の差異が金クラスターの電子状態に与える影響、（２）担体結晶形の差異が金触媒の活性に与える影響、（３）他貴金属触媒との比較を理論計算だけでなく実験も行い、詳細に検討した。一般的な金触媒であるAu/TiO2触媒に関する検討の結果、確認されている３つのAu/TiO2界面のうちAu(111)//TiO2_anatase(112)の相互作用が最も強いこと、金触媒のCO酸化活性においてTiO2の結晶形依存性はほとんど見られないことを見出した。それらの結果をよく説明する妥当な機構を共同研究から示すことに成功し、金触媒の機構解明に大きく貢献した。また、他貴金属触媒との比較検討を行うことによって、金は他貴金属よりも担体表面上のアニオン種との相互作用が著しく弱いこと、貴金属と酸化物表面の相互作用は化学ポテンシャルだけでは説明ができず化学硬度を導入する必要があること、酸化物表面上へのヨウ素添加は銀や銅クラスターの固定化に効果がある可能性があることを示すことに成功した。これらの結果は、金触媒に限らず、貴金属触媒の新たな設計指針を与えている。

This study includes theoretical calculation of the phenomenon of modulation stage, discussion of the mechanism of gold catalyst, understanding of the relationship between the formation of new catalyst and the purpose of this study. 1 year (Heisei 27) is used to prove the success of theoretical calculations for the modulation of gold catalysts The results obtained in the first year (2008) and the second year (2009) are discussed in detail.(2) The effect of the crystal surface difference on the electronic state of the gold catalyst.(3) The effect of the crystal surface difference on the activity of the gold catalyst.(4) The theoretical calculation of the comparison of other noble metal catalysts. The Au/TiO2 interface interaction between Au(111)/TiO2_anatase (112) and Au(111)/TiO2_anatase (112) is the strongest. The CO acidification activity of Au catalyst depends on the crystal shape of TiO2. The results of the study are described in detail below. A comparative study of the interaction between noble metals and other noble metal catalysts on the surface of metal supports was carried out. The interaction between noble metals and acids on the surface of metal supports was discussed in detail. The possibility of adding silver to the surface of the acid and immobilizing it is shown. The result is that gold catalyst is limited, noble metal catalyst is designed according to new guidelines.

项目成果

共存塩素が金/酸化物界面構造に与える影響に関する理論研究

共存氯对金/氧化物界面结构影响的理论研究

• 发表时间: 2016
• 作者: 多田幸平;古賀裕明;近藤勇大;川上貴資;山中秀介;奥村光隆
• 通讯作者: 奥村光隆

Theoretical investigation on stability of Aun clusters (n = 1, 2) onto phosphate-doped Al2O3

磷酸盐掺杂 Al2O3 上 Aun 团簇 (n = 1, 2) 稳定性的理论研究

• 发表时间: 2015
• 作者: Kohei Tada;Hiroaki Koga;Kohei Sakata;Atsushi Oguni;Takashi Kawakami;Shusuke Yamanaka;and Mitsutaka Okumura
• 通讯作者: and Mitsutaka Okumura

金担持触媒調製時における共存ハロゲン種の影響に関する密度汎関数理論を用いた研究

密度泛函理论研究共存卤素对金负载催化剂制备过程的影响

• 发表时间: 2015
• 作者: 多田幸平;古賀裕明;近藤勇大;坂田晃平;小國敦;齋藤徹;川上貴資;奥村光隆
• 通讯作者: 奥村光隆

Theoretical Investigation for Hetero-junction Effects in Polymer-stabilized Au Nano-cluster Catalysis: Difference in Catalytic Activity between Au:PVP and Au:PAA

聚合物稳定的金纳米团簇催化异质结效应的理论研究：Au:PVP 和 Au:PAA 催化活性的差异

• DOI: 10.1246/cl.151149
• 发表时间: 2016
• 期刊: Chemistry Leters
• 作者: Kohei Sakata;Yoshinori Atao;Kohei Tada;Hiroaki Koga;Shusuke Yamanaka;Takashi Kawakami;Toru Saito;Mitsutaka Okumura
• 通讯作者: Mitsutaka Okumura

Theoretical Investigation on the Au-Anchor Site in Phosphate-Doped Au/Al₂O₃Catalysts

磷酸盐掺杂Au/Al₂O₃催化剂中Au锚定位点的理论研究

• DOI: 10.1380/ejssnt.2015.380
• 发表时间: 2015
• 期刊: e-Journal of Surface Science and Nanotechnology
• 影响因子: 0.7
• 作者: Kohei Tada;Hiroaki Koga;Kohei Sakata;Atsushi Oguni;Toru Saito;Takashi Kawakami;Shusuke Yamanaka;Mitsutaka Okumur
• 通讯作者: Mitsutaka Okumur