金属内包フラーレン単分子接合を用いた高性能熱電素子の創製

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本年度は高性能な単分子素子を設計するために必要な、アンカー、接合構造による単分子接合電子状態の変化の詳細な解明に取り組んだ。そのために、従来よりも高速な通信バスを使用した単分子接合の電流電圧特性計測プログラムと、数十ピコメートルのオーダーで電極間距離の変位が可能な機械的破断接合法(MCBJ)を組み合わせた計測システムを構築した。そのシステムを用い、対称、非対称なアンカー部位をもつ単分子接合に対して、徐々に接合を伸長させつつ、さまざまな接合距離で電流電圧特性を計測することにより、接合伸長に伴う整流性の変化を評価した。その結果、非対称なアンカーを有する単分子接合に対しては、接合伸長に伴い整流性が増大することを見出した。この整流性の増大は、接合伸長に伴い左右の電極と分子のカップリングの非対称性が大きくなることに起因していると考えられる。さらに、これまでの熱電計測でも見られていた、接合伸長に伴って分子軌道のエネルギーと電極のFermiエネルギーの差が小さくなる現象が観測された。また、対称なアンカーを持つ単分子接合に対しては、統計的には整流性が表れないものの、その整流性ヒストグラムの幅は、輸送を支配する分子軌道のエネルギーと電極のFermiエネルギーの差を反映していることを明らかにした。本研究によって、従来の計測システムでは明らかにするのが難しい、接合伸長に伴う整流性の変化を明らかにすることができた。これは、単分子接合整流素子の設計において非常に重要な知見である。